无第二模板剂法合成多级结构ZSM-5分子筛微球及其在甲烷无氧芳构化反应中的应用

【摘要】：在无第二模板剂的条件下,采用简单的水热晶化法,通过控制条件合成出具有多级结构的ZSM-5(ZSM-5-HW)分子筛,并运用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜和N2吸附-脱附等技术对合成的分子筛进行了表征.结果表明,所得样品是由棒状晶体组装而成的具有介孔结构的分子筛微球.用等体积浸渍法制备了Mo/HZSM-5-HW催化剂并用于CH4无氧芳构化反应,表现出较高的催化活性和稳定性.在实验条件下,CH4初始转化率为18.5%,而苯收率最高可达9.5%;反应24h后,两者仍然分别保持在10.2%和5.5%左右. 【作者单位】： 大连理工大学精细化工国家重点实验室吸附与无机膜研究所;
【关键词】： 多级结构 ZSM-分子筛 第二模板剂 甲烷 无氧芳构化
【基金】：十一五国家科技支撑计划(2006BAE02B05)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 1993年,Wang等[1]首次报道了在无氧和连续流动的条件下,CH4在Mo/HZSM-5催化剂上直接转化为芳烃(主要是苯)和氢.由于苯和氢均是重要的基本化工原料,且该过程涉及有效活化甲烷和C-C键的定向增长等问题,因此甲烷无氧芳构化成为C1化学中的重要分支,具有重要的学术和应用意义[2].

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

无模板剂两步法合成小颗粒ZSM-5沸石团聚体    黄先亮;王正宝;

双功能WC/HZSM-5催化剂上正己烷芳构化反应性能    施梅勤;陈宁宁;马淳安;李瑛;魏爱平;

无模板剂条件下ZSM-5与丝光沸石之间的可控转晶    黄先亮;张荣荣;王正宝;

无模板剂预晶化液添加法合成ZSM-5分子筛    黄先亮;张荣荣;王正宝;

纳米ZSM-5的合成及其在2-甲基萘甲醇烷基化合成2，6-二甲基萘中应用    张新昇

分子筛性质对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响    苏玲玲,张贺,王祥生,庄建勤,徐奕德,包信和

多级结构ZSM-5沸石分子筛的合成及其Mo基催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化中的应用    于素霞;杨建华;初乃波;李刚;鲁金明;王金渠;

甲烷直接催化脱氢转化为芳烃和氢新反应的研究    徐奕德;包信和;林励吾;

METHANE DIRECT ConVERSION TO ETHENE OVER Mo/SAPO-34 CATALYSTS    

METHANE ADSORPTION AT LOW TEMPERATURE OVER HZSM-5 ZEOLITE AND Mo/HZSM-5    

Mo/HZSM-5上甲烷芳构化的诱导期──钼物种的部分还原和碳物种的沉积    姜辉,崔巍,舒玉瑛,徐奕德

甲烷芳构化的内标分析法与放大回收实验    吕元,徐竹生,林励吾,臧连发,高永敏,田志坚,张涛

担载型钼催化剂上的丙烷芳构化(英)    吕元,徐竹生,林励吾,臧连发,田志坚,刘伟成,张涛

甲烷在Mo/HZRP-1催化剂上无氧脱氢芳构化反应Ⅰ.Mo/HZRP-1催化剂的催化性能和积炭行为    舒玉瑛,马丁,田丙伦,徐奕德,包信和

水蒸气存在时Mo/HZSM 5催化剂上的甲烷芳构化反应性能    吕功煊,丁彦,潘霞,李树本

Selective Dehydroaromatization of Methane to Benzene over Mo/MCM-49    

分子筛性质对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响    苏玲玲,张贺,王祥生,庄建勤,徐奕德,包信和

In Situ Regeneration of Mo/MCM-22 with 1%O_2 at Reaction Temperature    

甲烷无氧芳构化反应研究    高亚娜;高俊文;张勇;

Mo／HZSM-5上甲烷无氧芳构化催化剂制备的研究    杨媛媛;姚本镇;刘殿华;房鼎业;

ZSM-5与SiC原位水热复合及其在甲烷芳构化反应中的独特性能    顾立军;马丁;姚颂东;张贺;申文杰;包信和;

Mo／HZRP-1分子筛催化剂的MAS NMR表征    刘宪春;韩秀文;舒玉瑛;徐奕德;包信和;

固体核磁共振研究甲烷在Mo/HZSM-5上的芳构化反应(英文)    杨俊;张铭金;邓风;

甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较    白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;

预处理温度对NH_4 F改性Mo／HZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应的影响    李永刚;柳林;黄秀敏;申文杰;包信和;徐奕德;

钼基分子筛催化剂上甲烷无氧芳构化的研究进展    徐奕德;包信和;林励吾;

理论计算研究分子筛微孔内烯烃低聚择形催化机理    曹亮;邢双英;张佳;王伊蕾;王善鹏;

Mo/HZSM-5分子筛碳化钼活性中心结构及甲烷活化机理的密度泛函理论研究    邢双英;曹亮;周丹红;

Ti-MWW钛硅分子筛合成新方法及其催化性能的研究    谢伟

分级孔道和金属改性ZSM-5分子筛制备、表征及催化甲醇制烃研究    倪友明

稀土氧化物催化甲烷催化燃烧反应的研究    温存

甲烷无氧芳构化Mo/ZSM-5催化剂的成型研究    任冬梅

MoCx/HZSM-5催化剂上甲烷和丁烷的芳构化反应研究    袁山东

组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用    王华

钼基催化剂上水蒸气处理对甲烷芳构化活性的影响及积碳性质研究    王红霞

甲烷芳构化催化剂稳定性的研究    白杰

甲烷在Mo基分子筛催化剂上的无氧芳构化反应：分子筛的酸性和孔结构作用的研究    苏玲玲

等离子体转化甲烷之实验与密度泛函理论研究    王建国

Mo,W/HZSM-5催化剂的活性中心结构及甲烷活化反应机理的密度泛函理论研究    邢双英

H-ZSM-5分子筛上乙烯芳构化过程中C4至苯的反应机理    曹亮

致密膜反应器中MDA及POM偶合StR反应的研究    高开迪

多级结构ZSM-5分子筛制备及甲烷无氧芳构化膜反应性能的研究    胡慧晔

微孔—介孔ZSM-5分子筛的制备及其C_2H_2-SCR活性    刘明龙

单一分子模板剂合成具有多级孔道的Pentasil分子筛的研究    朱树燕

CH_4-CO_2在Zn/H-ZSM-5分子筛上的共转化反应研究    樊衍昕

甲烷和氮气一步法合成氨催化剂的制备及催化性能研究    陈国通

煤、气联合制甲醇的环境影响研究    冯夕悦

无机多孔材料的合成，表征和应用    侯喆健

常压下Pt/Al_2O_3催化剂的正庚烷脱氢芳构化活性中心    杨锡尧,潘韫,庞礼

几种分子筛转晶和混晶的控制及单一晶体的优化合成    彭建彪,谢素娟,王清遐,徐龙伢

ZSM-5分子筛催化剂上液化石油气低温芳构化制取高辛烷值汽油    宋月芹,徐龙伢,谢素娟,吴治华,王清遐

改性纳米HZSM-5沸石催化剂上C_5~C_8混合烷烃的芳构化反应    周建宏;赵云;宋金富;艾沙·努拉洪;胡佳;陈黎行;郭洪臣;

无有机模板剂条件下合成沸石催化材料    孟祥举;谢彬;肖丰收;

多级结构ZSM-5沸石分子筛的合成及其Mo基催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化中的应用    于素霞;杨建华;初乃波;李刚;鲁金明;王金渠;

动态水热合成b轴取向MFI型分子筛膜    李显明;王正宝;郑洁;邵世群;王胤超;严玉山;

无粘结剂成型的Zn/ZSM-5催化剂上混合碳四烃类芳构化反应性能    李玉宁;任丽萍;李亚男;金照生;滕加伟;杨为民;

无模板剂两步法合成小颗粒ZSM-5沸石团聚体    黄先亮;王正宝;

萘与不同烷基化试剂在沸石上的烷基化反应    栗同林,刘希尧,朴玉玲,蔡春飞,王祥生

多级孔道沸石分子筛的合成、表征及催化应用    方云明

无模板剂条件下ZSM-5与丝光沸石之间的可控转晶    黄先亮;张荣荣;王正宝;

超细ZSM-5分子筛的制备及其形貌表征    姜健准;张明森;柯丽;杨菁;王焕茹;黄文氢;

无模板剂预晶化液添加法合成ZSM-5分子筛    黄先亮;张荣荣;王正宝;

微孔-介孔复合结构分子筛的合成及表征研究    宋春敏;姜杰;乔柯;孟祥滨;阎子峰;

不同载体成型的Mo/ZSM-5催化剂上甲烷无氧芳构化反应    任冬梅;王祥生;李钢;刘海鸥;

ZSM-5分子筛生成中的模板效应Ⅵ.常用模板剂模板指数的测定    宋天佑,李锡凯,徐如人

ZSM-5分子筛晶粒内扩散对烃类裂化反应的影响    张领辉;李再婷;

BZSM-5分子筛催化乙醇脱水制乙醚    王文国,许利闽,颜桂炀,黄颖,黄垂权,林深,陈守正

ZSM-5分子筛的研究进展    龙逢兴;刘明刚;路世武;吴勇;

ZSM-5分子筛的合成与应用    任瑞霞;刘姝;宋雯雯;刘海莲;

晶化时间对ZSM-5分子筛物化性质及催化性能的影响    孙洪敏,杨为民,陈庆龄

几种β分子筛在催化裂化催化剂中的应用研究    石晓庆;李萍;张莉;庞新梅;王宝杰;

三维大孔硅铝材料和诱导ZSM-5分子筛的合成及表征    徐玲;关利国;王虎;

直接合成法制备ZSM-5分子筛及其催化性能的研究    王绍伟;金鑫;王颖;

介质阻挡放电条件下甲烷部分氧化制甲醇的研究    张安杰;朱爱民;李小松;石川;

复合储气材料对氢、甲烷混和气体的储放气研究    孙艳;周亚平;周理;

甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较    白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;

超临界干燥对La_(0.8)Sr_(0.2)FeMn_(1.5)Al_(9.5)O_(19-δ)六铝酸盐性能的影响    张涯远;蒋政;张世超;朱庆山;

甲烷部分氧化制合成气Co/MgO/HZSM-5催化剂的研究    张诺伟;黄传敬;高晓晓;翁维正;万惠霖;

Ca调变的Co／Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气    高晓晓;黄传敬;张诺伟;翁维正;万惠霖;

Ni-Co-La-O催化剂上CH_4化学气相沉积法制备多壁碳纳米管    陈龙;王健康;解启慧;王晓来;

Ni/ZrO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的研究    宋月芹;贺德华;

两相UASB反应器处理木薯淀粉废水的启动运行特性研究    冼萍;潘正现;钟莉莹;

柠檬酸法制备Ce_(1-x)Mn_xO_(2-a)固溶体催化剂甲烷催化燃烧的研究    刘长春;於俊杰;陶炎鑫;蒋政;郝郑平;

35亿年前微生物就能造甲烷    记者　 陈超

日本利用海藻进行甲烷发电和废热供暖系统实验    新洲

欧美发现目前火星生命重要证据    王俊鸣

“卡西尼”在土卫六上看见“疑似湖泊”    记者 陈勇

南工大开发高效菌种让粪便转化成甲烷    解悦

有雨有河，士卫六酷似地球40亿年前    记者 杨骏

北极甲烷面临解冻危险    吕静 王平才

深海甲烷遇暖破冰升空污染大气    辛 力

甲烷:气候变化的引爆器    本报记者 黄永明

地幔中可产生甲烷    记者 曹丽君

短链烃类在离子交换ZSM-5分子筛上催化转化反应的量子化学研究    丁冰晶

Ni、NiH～+、NiO和MgO等活化甲烷的理论研究    杨华清

组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用    王华

静电纺微纳米多级结构纤维制备及其在油水分离中的应用    林金友

甲烷低温燃烧反应分子筛负载Pd催化剂    史春开

焦炉煤气中氢气和甲烷的吸附分离    刘艳娜

担载型分子筛催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究    任丽丽

甲烷选择性催化还原氮氧化物的基础研究    张惠

甲烷在常压和高压下溶解度的测定与计算    夏淑倩

大气CO_2浓度升高对稻—麦轮作农田温室气体排放影响的研究    徐仲均

CH_4-CO_2低温转化合成含氧有机物的研究    王晓红

甲烷在甲醇和烃类混合溶剂中高压溶解度的研究    郭玉高

多级结构ZSM-5分子筛制备及甲烷无氧芳构化膜反应性能的研究    胡慧晔

改性尿素对农田温室气体排放的影响    荆瑞勇

纳米铜锡氧化物的制备及催化性能的表征    贾超

天然气（CH_4）催化燃烧催化剂的研究    闫智慧

金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究    宣东

折流板反应器厌氧处理住宅小区生活污水试验性研究    黎展毅

甲烷泄漏检测及扩散研究    师春元

甲烷制燃料电池氢源催化剂的设计改进    尹潇