焙烧气氛对Ru/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响

【摘要】：采用气相色谱、质谱和原位时间分辨红外光谱等技术对空气和Ar气氛中焙烧的Ru/Al2O3催化剂样品上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应进行了跟踪,并采用化学吸附、X射线衍射、拉曼光谱和H2-程序升温还原等技术对催化剂进行了表征.结果表明,在Ru/Al2O3-Air上POM反应出现振荡现象,而在Ru/Al2O3-Ar上则可较平稳地进行.经600°C还原后,Ru/Al2O3-Air上Ru的分散度仅为1%,而Ru/Al2O3-Ar上接近9%.这是导致两种样品上POM反应性能差异的主要因素.新鲜催化剂上存在两类Ru物种,分别是与载体相互作用较弱、较易还原的RuO2物种以及与载体相互作用较强、较难还原的Ru-O-Al物种.前者在POM反应过程中被还原为金属Ru0,后者则可随温度的升降发生周期性的还原和氧化,进而改变催化剂对CH4燃烧、重整或部分氧化等反应的相对活性,导致Ru/Al2O3-Air上POM反应尾气中各组分的浓度随时间而发生振荡. 【作者单位】： 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室化学化工学院化学系;烟台万华聚氨酯股份有限公司;
【关键词】： 钌 氧化铝 焙烧气氛 甲烷 部分氧化 合成气 振荡
【基金】：国家自然科学基金(20873111) 国家重点基础研究发展计划(973计划,2005CB221401,2010CB732303) 福建省重大科技专项(2009HZ0002-1)
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 甲烷部分氧化(POM)制合成气反应有望部分取代传统的水蒸气重整工艺,成为合成气生产的新途径,因而近年来备受关注[1～5].相比较而言,POM过程放热温和,反应效率较高,在毫秒级的接触时间和较低的温度下(～800°C)即可达到90%以上的甲烷转化率和95%以上的CO和H2选择性,且制得的合

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