~(14)C-BPA及雌激素在污水土地处理系统中吸附降解研究

【摘要】：双酚A与类固醇内分泌干扰物存在于天然水体与污水中，通过单独或协同作用形成环境危害。污水土地处理系统较多在农业面源污染地区推广应用，因此研究利用污水土地处理系统对双酚A和类固醇的去除具有深刻的意义和前景。本文研究了双酚A和类固醇内分泌干扰物在面源污染地区的内分泌干扰物的归趋行为，在土壤中吸附及迁移转化，综合考虑土壤氧化还原环境及硝化强度与几种内分泌干扰物的去除关系，并利用同位素示踪技术研究双酚A在土壤中的吸附降解行为。 本文对云南洱海流域土壤净化槽对农村污水中内分泌干扰物的去除效果进行了研究，分析了3种天然雌激素〔E1（雌酮）、E2（雌二醇）和E3（雌三醇）〕和2种人工合成内分泌干扰物〔EE2（炔雌醇）和BPA（双酚A）〕的质量浓度与去除效果。结果表明，洱海流域农村污水中天然雌激素的质量浓度远高于人工合成内分泌干扰物，E1与E2为污水中天然雌激素内分泌干扰物的主要成分，占87.1%～99.2%。土壤净化槽对天然雌激素类内分泌干扰物、EE2和BPA的净化能力分别为1.42～168.21、0.64和3.48mg/(m~2·a)。E1、E2和E3在土壤中的平均残留率分别为4.3%、6.3%和3.8%，其中90%以上的雌激素物质在土壤净化槽系统中被降解或转化。土壤净化槽对天然雌激素、EE2和BPA的平均去除率分别为70.3%、63.6%和77.8%，对常规污染物CODCr（69.8%）、TP（88.7%）、TN（57.2%）和NH_3-N（88.7%）的去除效果也较好。 其次，以模拟污水土地处理系统-土壤净化槽技术为基础，分析污水土地处理中双酚A和类固醇内分泌干扰物的吸附和生物降解行为，以阐明污水土地处理系统对内分泌干扰物污染的去除规律。结果表明，硝化作用相对较强的系统对天然雌激素与BPA的去除也较高，说明土壤氧化还原环境对BPA和天然雌激素的去除效果存在一定影响；土壤中残留的BPA平均浓度为67.27ng/g，残留的天然雌激素E1、E2、E2平均残留浓度分别为53.04ng/g，12.66ng/g，20.14ng/g，其中E2残留量最低，E1最高。各物质在浅层土中的残留量最小，而在底层土中残留量最大，表明内分泌干扰物在好氧条件下易降解。 最后，通过~(14)C同位素全环标记的双酚A对其在土壤中的吸附降解迁移行为进行研究。结果表明，BPA在土壤中的吸附速率较快，通过Freundlich模型可以很好地拟合BPA在土壤中的等温吸附线，得出BPA的低迁移率特性。BPA的矿化速度也较快，但慢于吸附速率，加入氨单氧化酶AMO抑制剂与不加的对照组最终分别有21.3%及17.7%的BPA经过降解后转化成CO2逸散。硝化菌的存在和硝化反应与BPA的降解存在一定的竞争作用。在模拟土壤净化槽系统中，BPA易在底层土中发生累积，出水口附近发现明显的BPA及其代谢产物残留物的积累。系统土壤中残留的BPA及其代谢产物占总量的51.4%，矿化产生的CO2占总量的2.5%，出水中残留的BPA及其代谢产物累计占总量的14.5%。其余部分通过~(14)CO2以外的以挥发性有机物形势的气态损耗，及结合残留物的形态残留在土壤中。 【关键词】：双酚A 雌激素 土地处理 降解 同位素示踪
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：X592
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-9
• 目录9-12
• 第一章 绪论12-31
• 1.1 环境内分泌干扰物概述12-15
• 1.1.1 环境内分泌干扰物概念与特征12-13
• 1.1.2 环境内分泌干扰物的危害与影响13-14
• 1.1.3 环境内分泌干扰物来源与分类14-15
• 1.2 水中内分泌干扰物的去除研究进展15-22
• 1.2.1 国内外污水中内分泌干扰物15-19
• 1.2.2 环境内分泌干扰物的去除研究19-22
• 1.3 污水土地处理研究现状22-25
• 1.3.1 污水土地处理系统概述22
• 1.3.2 污水土地处理系统作用机理22-23
• 1.3.3 国内外研究进展和存在问题23-25
• 1.4 放射性同位素示踪技术概述25-27
• 1.4.1 放射性同位素技术特点25-26
• 1.4.2 放射性强度及其度量单位26
• 1.4.3 放射性同位素测量——液体闪烁计数26-27
• 1.5 课题背景与研究内容27-31
• 1.5.1 五种内分泌干扰物研究对象27-29
• 1.5.2 研究内容和技术路线29-31
• 第二章 实验方法31-39
• 2.1 仪器与试剂31-32
• 2.1.1 实验仪器31-32
• 2.1.2 实验药品与试剂32
• 2.2 水质指标的测定方法32
• 2.3 土壤基本理化性质32-34
• 2.3.1 土壤 pH 的测定33
• 2.3.2 土壤含水率的测定33
• 2.3.3 土壤有机质含量的测定33-34
• 2.3.4 土壤粒径分布34
• 2.4 内分泌干扰物的分析方法34-39
• 2.4.1 预处理方法35
• 2.4.2 GC/MS 检测条件35-37
• 2.4.3 标准曲线与质量控制37-39
• 第三章 土壤净化槽对农村污水中内分泌干扰物的去除39-48
• 3.1 研究区域介绍39
• 3.2 样品的采集与保存39-41
• 3.3 结果与讨论41-46
• 3.3.1 CODCr，TP，TN，NH_3-N 的去除效果41
• 3.3.2 洱海流域农村污水中天然雌激素的来源和浓度特征41-42
• 3.3.3 土壤净化槽对五种 EDCs 的去除效果分析42-45
• 3.3.4 土壤净化槽中五种 EDCs 的土壤残留量及降解速率分析45-46
• 3.4 本章小结46-48
• 第四章 模拟污水土地处理系统对内分泌干扰物的去除48-68
• 4.1 装置运行参数48-50
• 4.1.1 实验装置48-50
• 4.1.2 模拟生活污水配置50
• 4.2 结果与讨论50-67
• 4.2.1 装置进水出水 pH、土壤温度及氧化还原环境50-53
• 4.2.2 常规污染物的去除效果53-61
• 4.2.3 内分干扰物的去除效果61-65
• 4.2.4 土壤中内分泌干扰物的残留特征分析65-67
• 4.3 本章小结67-68
• 第五章 ~(14)C-BPA 在土壤中的吸附降解残留分析68-81
• 5.1 实验材料与仪器68-69
• 5.1.1 供试土壤68
• 5.1.2 ~(14)C-BPA 与实验试剂68
• 5.1.3 实验仪器68-69
• 5.2 实验方法与内容69-72
• 5.2.1 吸附实验69-70
• 5.2.2 降解实验70-72
• 5.2.3 土地处理系统吸附降解迁移实验72
• 5.3 结果与讨论72-80
• 5.3.1 吸附实验结果与讨论72-75
• 5.3.2 降解实验结果与讨论75-78
• 5.3.3 土地处理系统吸附降解迁移实验结果78-80
• 5.4 本章小结80-81
• 第六章 结论与展望81-83
• 6.1 结论与创新点81-82
• 6.2 展望82-83
• 参考文献83-90
• 致谢90-91
• 攻读硕士学位期间已发表或录用的论文91

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