有机—无机杂化光伏电池中的界面效应及调控研究

【摘要】：本论文以硅-共轭导电聚合物杂化光伏器件为基础，研究了硅/聚合物的界面形貌和界面钝化对器件性能的影响，深入讨论了硅/聚合物的界面效应。通过对硅/聚合物界面的调控，制备了高效稳定的硅纳米线阵列-有机杂化光伏器件。其中，硅纳米线阵列的制备采用金属辅助催化湿法化学刻蚀的方法；硅纳米线阵列的表面形貌可以通过一种简单的化学反应刻蚀的方法进行有效的调控；硅纳米线阵列表面的能级结构、缺陷态密度、载流子复合速率和化学稳定性可以通过利用不同的钝化层对其表面进行钝化来进行有效的调控。利用这种表面形貌、电学性能和化学稳定性可控的硅纳米线阵列分别与共轭导电聚合物聚3-己基噻吩（P3HT）和聚苯乙烯磺酸掺杂的聚3,4二氧乙烯噻吩（PEDOT:PSS）制备了高效稳定的有机/无机杂化光伏器件，光电转换效率超过10%。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见分光光度计、X射线光电子能谱、瞬态光电压（光电流）衰减等测试手段对器件的工作原理以及硅/聚合物的界面效应进行了系统的分析和表征。结果表明，硅纳米线阵列的表面形貌和表面钝化是影响硅-聚合物杂化光伏器件性能的重要因素。利用合适表面形貌的硅纳米线阵列和对其表面进行有效的钝化修饰是制备高效率杂化光伏器件的先决条件。这是由于硅纳米线阵列的表面形貌和表面钝化主导了硅-聚合物杂化光伏器件中界面的载流子复合速率和载流子寿命。主要工作包括： 1.采用金属辅助催化湿法化学反应刻蚀的方法制备了结构规整的硅纳米线阵列。通过对其进行氧化刻蚀反应使其表面形貌得到了有效的调控；通过对其表面进行不同的钝化处理使其表面的能级结构、缺陷态密度、载流子复合速率和化学稳定性得到了有效的调控。 2.利用表面形貌、电学性能和化学稳定性可控的单晶硅基底与共轭导电聚合物P3HT制备了有机-无机杂化光伏器件。通过电流-电压测试、外量子效率光谱响应等测试手段考察了器件的光伏性能；通过扫描电子显微镜、紫外-可见分光光度计、紫外光电子能谱等测试手段考察了器件中的界面效应。结果表明，通过对基底的表面形貌控制和表面进行钝化可以有效地提高器件的光伏性能。 3.利用不同表面形貌和不同表面钝化层的硅纳米线阵列和共轭导电聚合物P3HT制备了具有三维径向结构的杂化异质结光伏器件（HOT电池）。通过电流-电压测试、外量子效率光谱响应等测试手段考察了器件的光伏性能；通过对器件的暗电流拟合分析考察了器件的界面形貌和界面钝化对器件性能的影响。结果表明，硅纳米线阵列需要具有合适的密度使得聚合物能够更好地均匀覆盖其表面从而制备出高效率的光伏器件。 4.利用不同表面形貌的硅纳米线阵列和导电共轭聚合物PEDOT:PSS制备了杂化肖特基异质结光伏电池。通过电流-电压测试和外量子效率光谱响应等测试手段考察了器件的光伏性能；通过对器件的暗电流拟合分析和瞬态光电压衰减测试分析了界面形貌与器件性能的关系以及器件中载流子的分离及传输的理论依据。结果表明，在这种基于硅纳米线阵列和PEDOT:PSS的杂化光伏器件中，硅纳米线阵列基底需要具有合适的硅线长度和密度使器件具有较高的陷光性能和较低的表面载流子复合速率，从而使得杂化光伏器件具有较好的光伏性能。 5.采用不同的有机单分子层对硅纳米线阵列表面进行钝化修饰，利用略角反射-傅里叶转换红外光谱和X射线光电子能谱考察了其钝化效果。利用不同有机单分子层钝化修饰得到的具有不同钝化程度的硅纳米线阵列与共轭导电聚合物PEDOT:PSS制备了杂化肖特基光伏器件。通过电流-电压测试、外量子效率光谱响应等测试手段考察了器件的光伏性能；通过对器件的暗电流拟合分析和瞬态光电压（光电流）衰减测试分析了界面钝化与器件性能的关系以及器件中电荷的分离及传输的理论依据。结果表明，表面钝化程度完全的硅纳米线阵列基底具有较小的缺陷态密度和载流子复合速率，基于这种混合有机单分子层钝化修饰的硅纳米线阵列和PEDOT:PSS杂化光伏器件具有较高的效率和较好的稳定性。 【关键词】：硅纳米线阵列 表面钝化 导电聚合物 肖特基异质结 杂化 光伏电池 缺陷态密度 载流子复合
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TB383.1;TM914.4
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 引言12-41
• 1.1 概述12-13
• 1.2 太阳能电池的工作原理13
• 1.3 太阳能电池的分类13-24
• 1.3.1 硅太阳能电池14-16
• 1.3.2 化合物半导体太阳能电池16-17
• 1.3.3 有机太阳能电池17-19
• 1.3.4 薄膜太阳能电池19-21
• 1.3.5 染料敏化太阳能电池21-23
• 1.3.6 有机/无机杂化太阳能电池23-24
• 1.4 硅纳米线阵列的制备及其在光伏器件中的应用24-31
• 1.4.1 化学气相沉积（CVD）25-26
• 1.4.2 活性离子刻蚀（RIE）26
• 1.4.3 模版法26-28
• 1.4.4 一步法金属辅助催化湿法化学刻蚀28-30
• 1.4.5 硅表面的有机单分子层钝化修饰30-31
• 1.5 本论文的研究思路31
• 参考文献31-41
• 第二章 硅纳米线阵列的制备与表征41-51
• 2.1 引言41-42
• 2.2 实验部分42-43
• 2.2.1 原料与试剂42
• 2.2.2 实验仪器42
• 2.2.3 实验步骤42-43
• 2.3 结果与讨论43-47
• 2.3.1 温度对硅纳米线阵列形貌的影响43-44
• 2.3.2 刻蚀时间对硅纳米线阵列形貌的影响44-45
• 2.3.3 硅纳米线阵列中硅线密度的调控45-46
• 2.3.4 硅纳米线阵列表面有机单分子层钝化46-47
• 2.4 总结47-48
• 参考文献48-51
• 第三章 硅-P3HT 杂化光伏器件中界面钝化及界面形貌对器件性能的影响51-73
• 3.1 引言51-53
• 3.2 实验部分53-55
• 3.2.1 原料与试剂53-54
• 3.2.2 实验仪器54
• 3.2.3 实验步骤54-55
• 3.3 结果与讨论55-68
• 3.3.1 杂化光伏器件的结构55-56
• 3.3.2 基于氢化、氧化和甲基化表面的平面硅/P3HT 杂化器件56-62
• 3.3.3 基于氧化和甲基化表面的硅纳米结构/P3HT 杂化器件62-63
• 3.3.4 基于铂纳米颗粒表面修饰的硅纳米结构/P3HT 杂化器件63-65
• 3.3.5 不同表面钝化层对硅基底表面极化和能带弯曲的影响65-67
• 3.3.6 杂化光伏器件稳定性的测试67-68
• 3.4 总结68-69
• 参考文献69-73
• 第四章 基于硅和有机薄膜的杂化异质结光伏器件（HOT 器件）中的界面效应73-92
• 4.1 引言73-74
• 4.2 实验部分74-76
• 4.2.1 原料与试剂74-75
• 4.2.2 实验仪器75
• 4.2.3 实验步骤75-76
• 4.3 结果与讨论76-88
• 4.3.1 杂化光伏器件的结构76-77
• 4.3.2 P3HT 厚度对平底硅/P3HT 杂化光伏器件性能的影响77-79
• 4.3.3 硅纳米线阵列中硅线密度对杂化光伏器件性能的影响79-82
• 4.3.4 P3HT 厚度对硅纳米线阵列/P3HT 杂化光伏器件性能的影响82-84
• 4.3.5 入射光角度和器件面积对杂化光伏器件性能的影响84-85
• 4.3.6 表面钝化对硅纳米线阵列/P3HT 杂化光伏器件性能的影响85-88
• 4.4 总结88-89
• 参考文献89-92
• 第五章 硅纳米线阵列-PEDOT:PSS 杂化肖特基异质结器件中的界面效应92-112
• 5.1 引言92-93
• 5.2 实验部分93-94
• 5.2.1 原料与试剂93
• 5.2.2 实验仪器93
• 5.2.3 实验步骤93-94
• 5.3 结果与讨论94-108
• 5.3.1 PEDOT:PSS 的紫外-可见吸收光谱94-95
• 5.3.2 杂化光伏器件的结构示意图和能带结构95
• 5.3.3 不同硅线密度的硅纳米线阵列/PEDOT:PSS 杂化光伏器件95-99
• 5.3.4 不同硅线长度的硅纳米线阵列/PEDOT:PSS 杂化光伏器件99-100
• 5.3.5 器件的暗电流的拟合和分析100-102
• 5.3.6 瞬态光电压衰减测试102-104
• 5.3.7 不同顶栅电极对杂化光伏器件性能的影响104-105
• 5.3.8 不同表面钝化层对杂化器件性能的影响105-108
• 5.4 总结108
• 参考文献108-112
• 第六章 界面钝化对硅纳米线阵列-PEDOT:PSS 杂化肖特基异质结光伏器件性能的影响112-134
• 6.1 引言112-114
• 6.2 实验部分114-116
• 6.2.1 原料与试剂114
• 6.2.2 实验仪器114-115
• 6.2.3 实验步骤115-116
• 6.3 结果与讨论116-129
• 6.3.1 有机单分子层表面钝化硅纳米线阵列的表征116-119
• 6.3.2 杂化光伏器件的结构119
• 6.3.3 硅纳米线阵列的形貌表征119-121
• 6.3.4 不同表面钝化的硅纳米线阵列/PEDOT:PSS 杂化光伏器件121-122
• 6.3.5 杂化器件的暗电流的拟合和分析122-123
• 6.3.6 瞬态光电流衰减和瞬态光电压衰减测试123-126
• 6.3.7 杂化光伏器件的稳定性测试126-129
• 6.4 总结129-130
• 参考文献130-134
• 第七章 总结与展望134-138
• 7.1 全文总结134-136
• 7.2 本论文的主要创新点136
• 7.3 存在问题与展望136-138
• 攻读学位期间公开发表的学术论文与其他学术成果138-140
• 期刊论文138-139
• 发明专利139
• 学术会议论文139-140
• 致谢140-141

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