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Ni-Co/SBA-15-CD催化剂的制备及其在甲烷二氧化碳重整反应中的性能

来源:论文学术网
时间:2024-08-18 21:22:49
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Ni-Co/SBA-15-CD催化剂的制备及其在甲烷二氧化碳重整反应中的性能【摘要】:近年来,天然气的高效利用成为了能源领域的研究热点之一,而甲烷二氧化碳重整反应(CRM)可以同时

【摘要】:近年来,天然气的高效利用成为了能源领域的研究热点之一,而甲烷二氧化碳重整反应(CRM)可以同时消耗两种温室气体并产生H2/CO比接近1的合成气而受到人们的广泛关注。Ni催化剂在CRM中显示良好的催化性能,但抗积碳性能尚待提高,Co的添加是提高催化剂稳定性的方法之一。我们采用β-环糊精改性的浸渍法制备[1]双金属Ni Co/SBA-15催化剂,发现一定比例的5%(Ni-Co)/SBA-15-CD(Ni/Co=2.5/2.5~4.5/0.5,质量比)在CRM中的稳定性要优于Ni、Co单金属催化剂,其中4.5%Ni0.5%Co的性能最好。N2-吸脱附、TEM和XRD结果均显示出介孔结构在制备过程中没有被破坏,且金属分散好。XANES和XPS结果表明双金属中Co的价态与单金属Co催化剂相比较低,说明Ni改变了Co的化学环境,这是形成合金的缘故[2],且Co在合金表面有一定程度的富集。H2-TPR和还原后样品的XANES结果显示Ni和Co之间的相互作用会影响催化剂的还原行为,可能是形成了合金[3]。反应后催化剂XRD证实体系符合Vegard’s Law,TG表明均没有积碳产生,说明介孔材料SBA-15的"限域效应"能抑制颗粒烧结而且颗粒尺寸小时可有效抑制积碳[4]。 【作者单位】:清华大学化学系
【关键词】:Ni-Co/SBA--CD β-环糊精 甲烷二氧化碳重整反应 协同效应 合金
【基金】:国家基础研究973计划(2011CB201405) 教育部博士点基金(20131018984)
【分类号】:TE665.3;O643.36
【正文快照】: 9590BbeFig.1 Catalytic performance of xN iy Co/SBA-15-CD85d80fcatalysts in CRM75chReaction conditions:atmospheric pressure,800 oC,a70gCO2/CH4=1,GHSV=3.6×104 mL/g·h65f(a,5Ni/SBA-15-CD;b,4.5Ni0.5Co/SBA-15-CD;60e55gdc,4Ni1Co/SBA-15-CD;d,3.5Ni2.5Co/SBA-15-

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