绿色友好条件下甲烷二氧化碳等离子体合成研究

【摘要】：随着世界石油资源的日益短缺,天然气这一高效、清洁、储量可观的能源越 来越受到人们的重视。甲烷是天然气的主要成分,资源丰富。二氧化碳是含碳化 合物的最终氧化产物,主要来源于化石燃料的燃烧和排放。二者同为温室气体, 又是丰富的碳资源。因此CH_4和CO_2化学合成的研究不仅关系到未来资源的配置, 对环境保护也同样有重要意义。本文结合国家自然科学基金重点资助项目“高气 压下强电场电离气体的方法及其应用研究”关于等离子体合成新物质的研究,在 友好的常温常压、无催化剂的条件下,采用强电离放电对原料气体CH_4和CO_2等 离子体合成进行研究。 利用强电离放电加速电子及激励气体分子的极端物理方法,在放电间隙内形成 折合电场强度大于400Td,电子平均能量大于12eV,电子密度大于10~(15)/cm~3的强电 场气体放电,高能电子通过与CH_4和CO_2发生非弹性碰撞,将气体激发、电离和离 解成CH_3、CH_2、CH、H、CO、O、OH等活性粒子,这些活性粒子、自由基在等 离子体反应单元内组合重排,生成合成气、气态烃、及含氧有机物(醇、酸等) 新的物质。通过改变单位面积放电功率、放电频率、放电间隙等物理参数和气体 的总流量、体积比、温度等工艺参数,考察其对甲烷二氧化碳等离子体合成反应 的影响规律。实验采用气相色谱仪检测合成产物。甲烷的转化率达60%以上,二 氧化碳和氮气的加入使甲烷的转化率有明显提高,甲烷与二氧化碳最佳进料比为 3/1。甲烷体积为75%时,可得到H_2/CO摩尔比为3的高质量的合成气,收集到的液 体产物主要有醇、酸和水等。 实验采用自然界存在丰富的CH_4和CO_2作为原料气,在友好的常温常压反应条 件下,不用任何催化剂,吸收剂将甲烷二氧化碳合成为气态烃、合成气和含氧有 机物等有价值化工原料,这对开辟新的化工原料来源,减少温室气体排放,实现 可持续发展战略具有重要的意义。 【关键词】：等离子体 甲烷 强电场电离放电 二氧化碳
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：TQ413
【目录】：

• 第1章 绪论10-18
• 1.1 甲烷二氧化碳等离子体合成的意义10-12
• 1.2 甲烷二氧化碳等离子体化学合成研究进展12-16
• 1.3 本文的主要研究内容16-18
• 第2章 气体电离放电方法18-30
• 2.1 引言18
• 2.2 辉光放电18-19
• 2.3 电晕放电19-20
• 2.4 介质阻挡放电20-22
• 2.5 高气压强电离放电22-27
• 2.5.1 强电场电离放电的机理22-23
• 2.5.2 电介质材料的性能23-25
• 2.5.3 强电场气体电离放电形貌25-26
• 2.5.4 放电气体的电参数26-27
• 2.6 几种常压放电形式的比较27-29
• 2.7 本章小结29-30
• 第3章 CH_4和CO_2的等离子体化学反应过程30-40
• 3.1 引言30
• 3.2 非平衡等离子体化学的主要基元反应30-32
• 3.3 CH_4的等离子体状态32-34
• 3.4 CO_2的等离子体状态34-35
• 3.5 CH_4、CO_2等离子体反应产物35-39
• 3.5.1 碳氢化合物的形成36-37
• 3.5.2 含氧炭氢化合物的形成37-38
• 3.5.3 氢气和一氧化碳的形成38-39
• 3.6 本章小结39-40
• 第4章 强电离放电等离子体甲烷二氧化碳合成实验40-60
• 4.1 引言40
• 4.2 实验流程与实验设备40-41
• 4.2.1 实验流程与设备40-41
• 4.4 色谱分析41-45
• 4.4.1 校正因子的确定41-42
• 4.4.2 色谱分析方法42-44
• 4.4.3 实验计算方法44-45
• 4.5 实验结果与讨论45-58
• 4.5.1 单位面积放电功率对CH_4、CO_2转化的影响45-46
• 4.5.2 放电频率对CH_4转化的影响46-47
• 4.5.3 放电间隙对CH_4转化的影响47-49
• 4.5.4 气体总流量对CH_4、CO_2转化的影响49-50
• 4.5.5 CH_4／CO_2体积比对CH_4转化及合成气的影响50-53
• 4.5.6 反应器温度对甲烷转化的影响53-54
• 4.5.7 不同气氛对甲烷转化的影响54-55
• 4.5.8 对等离子体合成的气态产物进行定量、定性分析55-56
• 4.5.9 液相产物分析56-58
• 4.6 本章小结58-60
• 第5章 结论与展望60-62
• 攻读学位期间公开发表的论文62-63
• 致谢63-64
• 参考文献64-69
• 研究生履历69

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