双层钙钛矿型甲烷燃烧催化剂的制备及表征

【摘要】： 本文采用柠檬酸溶胶一凝胶法制备了双层钛矿型复合氧化物Sr_2B′B″O_6(B′=Fe、Co、Ni、Mn、Cr，B″=Mo、W)催化剂，并采用XRD、TPR、BET、XPS、电导率测定等手段对其进行了表征，以甲烷催化燃烧反应作为探针考察了它们的活性，并与其物理化学性能进行了初步的关联。 实验结果表明：采用柠檬酸作为络合剂，在1100℃氢气氛下焙烧成功地制备出了Sr_2FeMoO_6、Sr_2MnMoO_6、Sr_2FeWO_6、Sr_2CoWO_6、Sr_2NiWO_6五种单相双钙钛矿型化合物。在此基础上我们筛选出活性较好的样品Sr_2MnMoO_6进行A位稀土元素La、Ce的修饰。稀土镧和铈的不同修饰量对其甲烷催化燃烧活性有明显的影响，其中Sr_(1.92)La_(0.08)MnMoO_6的甲烷催化燃烧活性最优，并且在相同取代量的前提下通过镧取代形成的双钙钛矿催化剂活性略优于铈取代催化剂的活性。在镧修饰的系列催化剂Sr_(2-x)La_xMnMoO_6(X=0.02，0.04，0.06，0.08，0.10)中，当X≤0.08时形成单相的双钙钛矿结构化合物，当X＞0.08时，单相的双钙钛矿结构破坏，但主相仍为双钙钛矿化合物，同时出现了少量SrMoO_4的化合物的物相。在铈修饰的系列双钙钛矿催化剂Sr_(2-x)Ce_xMnMoO_6(X=0.02，0.04，0.06，0.08，0.10)中，当X≤0.06时形成单相的双钙钛矿化合物，当X＞0.06时单相的双钙钛矿结构破坏，但主相仍为双钙钛矿化合物，同时出现了少量SrMoO_4的化合物的物相。实验证明：适量的La掺杂有利于催化剂活性的提高，但过量的掺杂不仅不利于活性的提高也不利于单相结构的形成。 【关键词】：甲烷高温催化燃烧 双钙钛矿型化合物 溶胶凝胶法
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要6-7
• ABSTRACT7-8
• 第一章 前言8-12
• 第二章 催化剂的性能测试与表征12-13
• (一) 催化剂的活性测试12
• (二) 催化剂的表征12-13
• 1.X射线衍射(XRD)12
• 2.程序升温还原(TPR)12
• 3.比表面积(BET)12-13
• 4.电导率(Electrical Conductivity Test)13
• 5.光电子能谱分析(XPS)13
• 第三章 Mo系双钙钛矿的制备与表征13-23
• (一) 实验部分14
• 1 样品的制备14
• 2 催化剂的表征14
• (二) 实验结果与讨论14-22
• 1 催化剂的物相分析14-16
• 2 XPS研究16-17
• 3 比表面积、粒径17-18
• 4 TPR分析18-19
• 5 电导分析19-20
• 6 活性分析20-22
• (三) 结论22-23
• 第四章 W系双钙钛矿的制备与表征23-30
• (一) 实验部分23
• 1 样品的制备23
• 2 催化剂的表征23
• (二) 实验结果与讨论23-30
• 1 催化剂的物相分析24-25
• 2 XPS研究25-26
• 3 比表面积、粒径26-27
• 4 TPR分析27-28
• 5.电导分析28
• 6 活性分析28-30
• (三) 总结30
• 第五章 几种单一相双钙钛矿型催化剂的比较研究30-37
• (一) 实验部分31
• 1 样品的制备31
• 2 催化剂的表征31
• (二) 实验结果与讨论31-36
• 1 催化剂的物相分析31-32
• 2 比表面积、粒径32-33
• 3 TPR分析33-34
• 4 电导分析34-35
• 5 活性分析35-36
• (三) 结论36-37
• 第六章 稀土La、Ce对Sr_2MnMoO_6的修饰对结构和性能的影响研究37-53
• (一) La取代双钙钛矿Sr_(2-x)La_xMnMoO_6的制备、性能与表征37-43
• 1 实验部分37-38
• 1.1 样品的制备37
• 1.2 催化剂的表征37-38
• 2 实验结果与讨论38-42
• 2.1 催化剂的物相分析38
• 2.2 比表面积、粒径38-39
• 2.3 TPR分析39-40
• 2.4 电导分析40-41
• 2.5 活性分析41-42
• 3 小结42-43
• (二) Ce取代双钙钛矿Sr_(2-x)Ce_xMnMoO_6的制备、性能与表征43-48
• 1 实验部分43
• 1.1 样品的制备43
• 1.2 催化剂的表征43
• 2 实验结果与讨论43-47
• 2.1 催化剂的物相分析43-44
• 2.2 比表面积、粒径44-45
• 2.3 TPR分析45-46
• 2.4 电导分析46
• 2.5 活性分析46-47
• 3 小结47-48
• (三) La、Ce修饰对双钙钛矿催化剂Sr_2MnMoO_6催化性能的影响48-53
• 1 实验部分48
• 1.1 样品的制备48
• 1.2 催化剂的表征48
• 2 实验结果与讨论48-52
• 2.1 催化剂的物相分析48-49
• 2.2 比表面积、粒径49
• 2.3 TPR分析49-50
• 2.4 电导分析50-51
• 2.5 活性分析51-52
• 3.小结52-53
• 参考文献:53-55
• 致谢55

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