甲烷原位沉积制备碳纳米管及其负载非晶合金催化剂性能研究

【摘要】：碳纳米管具有比表面积大、导电性能好、极高的强度和韧性、优良的化学稳定性以及独特的电子、孔腔结构和吸附性能等,使其在环境、信息、能源、材料及催化等领域有广阔的应用前景。化学气相沉积法是现在研究最多的碳纳米管制备方法。 本文以NiO/r-Al_2O_3和采用溶胶-凝胶燃烧法制备的钙钛矿型LaNiO3为催化剂,利用甲烷原位沉积制备碳纳米管。利用热失重(TG-DTG)、X-射线衍射(XRD)及电镜(TEM,SEM ,HRTEM)等表征手段对碳纳米管的结构和形 态进行分析。考察碳纳米管制备和提纯的影响因素,主要包括催化剂的还原时间、甲烷的裂解时间和裂解温度、催化剂的用量、碳源气体流量以及碳纳米管的提纯方法和步骤等。 研究结果表明,LaNiO3催化剂原位沉积合成碳纳米管的方法可行,并取得了较理想的成果;制备的碳纳米管纯度高、产率大。为改善碳纳米管的表面吸附性能,还对碳纳米管进行了改性处理研究。 非晶态合金由于其结构的特殊性及较高的催化活性,所以在催化等领域用途广泛。实验采用浸渍-化学还原法,将非晶态合金Co-B负载在改性后的碳纳米管载体上制备了Co-B/CNTs催化剂。以催化NaBH4水解为模型反应,考察了其催化性能。 【关键词】：碳纳米管 钙钛矿 原位沉积 非晶态合金 NaBH_4水解 甲烷
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 前言9-11
• 1 文献综述11-29
• 1.1 碳纳米管11-18
• 1.1.1 碳纳米管的发展11
• 1.1.2 碳纳米管的分类11-12
• 1.1.3 碳纳米管的结构12-13
• 1.1.4 碳纳米管的制备方法13-15
• 1.1.5 碳纳米管的生长机理15-16
• 1.1.6 碳纳米管的纯化16-17
• 1.1.7 碳纳米管在催化领域的应用17-18
• 1.2 钙钛矿型复合氧化物18-23
• 1.2.1 钙钛矿化合物的结构18-20
• 1.2.2 钙钛矿化合物的特点20-21
• 1.2.3 钙钛矿化合物的制备方法21-23
• 1.2.4 钙钛矿型催化剂的应用23
• 1.3 非晶态合金催化剂23-27
• 1.3.1 非晶态合金的发展23-24
• 1.3.2 非晶态合金的特点24-25
• 1.3.3 非晶态合金的制备25-26
• 1.3.4 非晶态合金的性能及应用26-27
• 1.4 本课题研究的目的与内容27-29
• 2 NiO/γ-Al_2O_3催化剂制备碳纳米管的研究29-39
• 2.1 实验部分29-30
• 2.1.1 催化剂的制备29
• 2.1.2 碳纳米管的制备29-30
• 2.1.3 碳纳米管的纯化与表征30
• 2.2 结果与讨论30-37
• 2.2.1 甲烷气氛下NiO/γ-Al_2O_3 催化剂的还原行为30-32
• 2.2.2 催化剂样品的XRD 表征32-33
• 2.2.3 碳纳米管的纯化33
• 2.2.4 裂解温度对碳纳米管结构和产率的影响33-35
• 2.2.5 还原时间的影响35-36
• 2.2.6 催化剂用量的影响36-37
• 2.3 本章小结37-39
• 3 钙钛矿型 LaNiO_3制备碳纳米管的研究39-51
• 3.1 实验部分39-40
• 3.1.1 催化剂的制备39
• 3.1.2 碳纳米管的制备39
• 3.1.3 碳纳米管的纯化39
• 3.1.4 催化剂和碳纳米管的表征39-40
• 3.2 结果与讨论40-49
• 3.2.1 催化剂的晶相结构40-42
• 3.2.2 碳纳米管纯化前后的比较42-43
• 3.2.3 催化剂和碳纳米管的热重分析43-44
• 3.2.4 碳纳米管的结构44-46
• 3.2.5 反应机理的探讨46-47
• 3.2.6 反应条件的影响47-49
• 3.3 本章小结49-51
• 4 碳纳米管负载非晶态合金 Co-B 催化剂的制备与性能研究51-63
• 4.1 实验部分51-53
• 4.1.1 实验药品51
• 4.1.2 实验主要设备51
• 4.1.3 碳纳米管的改性51
• 4.1.4 非晶态合金催化剂的制备51-52
• 4.1.5 催化剂的表征52
• 4.1.6 催化剂性能研究52-53
• 4.2 结果与讨论53-60
• 4.2.1 碳纳米管纯化和改性的比较53-54
• 4.2.2 钴前驱体的焙烧温度对催化活性的影响54-56
• 4.2.3 催化剂的焙烧温度对催化活性的影响56-57
• 4.2.4 负载量的影响57-58
• 4.2.5 溶液温度对催化活性的影响58-60
• 4.2.6 不同载体催化剂活性的比较60
• 4.3 本章小结60-63
• 结论63-65
• 参考文献65-71
• 致谢71-73
• 攻读学位期间发表的学术论文目录73-74

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