离子液体与等离子体共同作用下甲烷无氧偶联研究

【摘要】：在石油资源日益短缺的形势下,天然气的开发与利用成为人们关注的焦点。甲烷是天然气的主要成分,采用传统催化方法转化甲烷存在高温高压等不利因素。本论文采用气液(离子液体)等离子体技术,研究了离子液体与等离子体共同作用下甲烷无氧偶联反应。主要结论如下：大气压直流等离子体作用下甲烷临氢转化反应的主要产物为乙炔,乙烯和乙烷(C2烃)。在甲烷临氢放电等离子体发射光谱图中,主要检测到H、CH、C2和C等活性物种的发射谱线。H2添加量增加,H、CH和C2活性物种的谱线强度均有所增加,C的谱线强度基本没变。气体流速增加时各谱线强度均有所增加,但随着气体流速继续增加,各谱线强度增加变慢。放电电压的增大,CH活性物种的发射强度增强。结合CH4转化率、C2烃收率、C2烃选择性的分析,大气压直流等离子体作用下甲烷临氢转化反应的最佳工艺条件是H2添加量为60%,气体流速为45ml/min,放电电压为16kV。在直流等离子体甲烷临氢转化反应中,引入九种咪唑类离子液体后,甲烷的转化率均有所增加,阳离子相同的离子液体的甲烷转化率顺序是：HSO4-CF3COO-BF4-,但这种影响随着离子液体阳离子中咪唑环上连接的烷基链长度的缩短而减弱。离子液体HMIMHSO4具有较高的甲烷转化率,HMIMBF4的C2烃选择性高达90.0%。离子液体的酸性、粘度和电导率是影响反应的重要因素。在直流等离子体甲烷临氢转化反应中,分别引入(?)IMIMHSO4、HMIMBF4和HMIMCF3COO的光谱在线分析,结果表明：不同的离子液体对反应中活性物种的谱线强度有不同影响,随着放电电压的升高,各活性物种的谱线强度均有所增加。总体上离子液体有利于甲烷转化,提高C2烃收率。利用光谱原位诊断技术、傅里叶变换红外光谱仪及核磁共振波谱仪1H NMR考察了大气压直流等离子体条件下离子液体的稳定性,实验结果证实了在直流等离子体条件下咪唑类离子液体可以稳定存在。 【关键词】：等离子体 离子液体 甲烷 光谱
【学位授予单位】：大连大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 1 绪论9-18
• 1.1 等离子体活化甲烷转化的研究现状9-13
• 1.1.1 甲烷转化的意义9-10
• 1.1.2 等离子体概述10
• 1.1.3 等离子体催化转化甲烷的研究进展10-13
• 1.2 离子液体的研究现状13-16
• 1.2.1 离子液体的概念13
• 1.2.2 离子液体的性质13-15
• 1.2.3 离子液体的应用领域15-16
• 1.3 本论文的选题16-18
• 2 实验部分18-22
• 2.1 实验流程18-21
• 2.1.1 实验流程18-19
• 2.1.2 反应产物的分析与检测19-21
• 2.2 离子液体的物性测定及稳定性分析21-22
• 2.2.1 离子液体的物性测定21
• 2.2.2 离子液体的稳定性分析21-22
• 3 大气压等离子体CH_4/H_2转化机理研究22-31
• 3.1 CH_4/H_2放电等离子体发射光谱分析22-25
• 3.2 原料气配比对等离子体CH_4/H_2转化反应的影响25-27
• 3.3 气体流速对等离子体CH_4/H_2转化反应的影响27-28
• 3.4 放电电压对等离子体CH_4/H_2转化反应的影响28-30
• 3.5 小结30-31
• 4 离子液体与等离子体共同作用下甲烷转化反应的研究31-46
• 4.1 离子液体性质31-32
• 4.2 离子液体对等离子体甲烷转化反应的影响32-37
• 4.2.1 离子液体对甲烷转化率的影响32-34
• 4.2.2 离子液体对C_2烃选择性的影响34-35
• 4.2.3 离子液体对C_2烃收率的影响35-36
• 4.2.4 离子液体对C_2烃产物分布的影响36-37
• 4.3 放电电压对气液等离子体甲烷转化反应的影响37-40
• 4.4 光谱在线分析离子液体对反应的影响40-44
• 4.4.1 离子液体对活性物种光谱强度的影响40-42
• 4.4.2 放电电压对活性物种光谱强度的影响42-44
• 4.5 气液等离子体甲烷临氢转化反应机理初探44-45
• 4.6 小结45-46
• 5 离子液体稳定性分析46-51
• 5.1 光谱分析离子液体的稳定性46-47
• 5.2 离子液体的红外表征47-48
• 5.3 离子液体的~1H NMR表征48-50
• 5.4 小结50-51
• 6 结论与展望51-54
• 6.1 本论文的主要研究结论51-52
• 6.2 研究展望52-54
• 参考文献54-59
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况59-60
• 致谢60-61

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