典型河流、河口溶存甲烷和氧化亚氮的分布、释放及产生和转化

【摘要】：CH_4和N_2O是大气中重要性仅次于CO_2的温室气体，对全球变暖和大气化学有重要作用。受人类活动影响，河流、河口体系中碳和氮负荷较高，是大气中CH_4和N_2O的重要源，因此开展典型河流和河口水体中CH_4和N_2O的分布及产生和转化研究，可以进一步认识不同河流、河口CH_4和N_2O的生物地球化学循环，对于深入认识世界大型河流、河口对未来气候的影响具有重要的意义。 本文以黄河、长江及其河口为研究区域，对其溶存CH_4和N_2O浓度的分布和释放通量的季节变化及影响因素进行了讨论；同时在黄河垦利站采集了沉积物和水样进行了培养，初步认识了CH_4和N_2O的产生和转化的关键过程及其速率。并且在不同的区域采集了沉积物样品进行实验室受控培养，为认识不同类型沉积物对CH_4产生速率的影响提供了科学依据。主要研究结果如下：（1）分别于2010年3月-2011年12月和2011下半年对黄河垦利站开展了调查，监测其溶存CH_4和N_2O浓度的月际变化。结果表明：2010年至2011年期间黄河CH_4和N_2O的平均值分别为20.14±14.68nmol/L和21.89±14.12nmol/L，在世界已报道的河流中处于较低水平。CH_4的浓度呈现出冬季高，春季低，夏、秋季居中的特征；而N_2O的浓度夏、冬季较高，春、秋季较低。另外CH_4的浓度与径流量呈较好的正相关。N_2O浓度与径流量基本上没有相关性，而与温度呈较好的负相关。初步估算了2010年-2011年黄河向渤海输入CH_4和N_2O的量分别约为4.4×10~5mol/yr和5.1×10~5mol/yr。在黄河垦利站开展的水体、沉积物培养实验显示：黄河水体、沉积物中CH_4的潜在产生和氧化速率，与已报道的世界其他区域相比均处于较低水平。水体CH_4潜在产生、氧化速率的范围为：0.4~0.9nmolCH_4·L~(-1)·d~(-1)和0.3~3.5nmol CH_4·L~(-1)·d~(-1)；黄河沉积物CH_4潜在产生、氧化速率的范围为：0.4~0.9nmol CH_4·Kg DM~(-1)·d~(-1)(下文单位简写为nmol·Kg~(-1)·d~(-1), DM=dry massof sediment)、0~5.0nmol CH_4·Kg~(-1)·d~(-1)，季节变化表现为夏、秋季高于冬季；沉积物潜在CH_4产生速率的季节特征表现为夏季最高，秋季次之，冬季最低，秋季水体和沉积物有明显的潜在CH_4氧化速率。水体N_2O潜在净产生速率、潜在硝化速率及厌氧条件下的潜在反硝化速率变化范围分别是-0.80~1.05nmolN·L~(-1)·h~(-1)、0.42~0.46nmol N·L~(-1)·h~(-1)和29.46~61.09nmol N·L~(-1)·h~(-1)，沉积物各速率范围分别为-0.58~1.12nmol N·Kg~(-1)·h-（1下文简写为nmol N·Kg~(-1)·h~(-1)）、0.21~0.52nmolN·Kg~(-1)·h~(-1)和4.17~314.4nmol N·Kg~(-1)·h~(-1)，水体、沉积物N_2O净产生速率与温度呈正相关，季节特征为夏季最高，秋季次之，冬季水体和沉积物是N_2O的汇。 （2）分别于2010年1月-2011年12月和2011年7月初对长江下游段和长江口海域水体溶存CH_4和N_2O进行了调查，结果表明：2010年至2011年期间CH_4和N_2O的平均值分别为143.08±49.73nmol/L和18.05+8.20nmol/L，在世界已报道的河流中处于较低水平。长江徐六径站水体溶存CH_4浓度与径流量呈负相关关系，N_2O和流量无明显相关性。CH_4和N_2O浓度冬季最高，秋季最低，夏、春季居中。本文初步估算得出，得出2010年至2011年长江向东、黄海输入CH_4和N_2O的量约为3.5Gg·a~(-1)和0.4Gg·a~(-1)。2011年7月长江口表、底层海水溶解CH_4的平均浓度分别为64.29±29.82nmol/L和87.94±43.80nmol/L；溶解N2O的平均浓度分别为30.16±12.68nmol/L和33.37±15.91nmol/L。受底层沉积物释放的影响，底层CH_4和N_2O浓度略高于表层。长江口溶存CH_4和N_2O浓度分布表现为自内河口向外河口，浓度逐渐减小，在咸、淡水混合初期，CH_4和N2O去除过程均十分显著，在盐度小于10时就基本完成。2011年夏季，长江口海域溶解CH_4和N_2O均呈过饱和状态，是大气CH_4和N_2O的源。 【关键词】：甲烷 氧化亚氮 长江 长江口 黄河
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：P734
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 0 前言12-14
• 1 文章综述14-24
• 1.1 研究背景14
• 1.2 大气 CH_4和 N_2O 的源和汇14-15
• 1.3 河流、河口溶存 CH_4和 N_2O 的生物地球化学循环15-19
• 1.3.1 河流、河口溶存 CH_4的产生和氧化15-17
• 1.3.2 河流、河口溶存 N_2O 的产生和消耗17-19
• 1.4 河流和河口溶存 CH_4和 N_2O 研究进展19-24
• 1.4.1 河流和河口溶存 CH_4研究进展19-21
• 1.4.2 河流和河口溶存 N_2O 的研究进展21-24
• 2 黄河下游溶存 CH_4和 N_2O 的分布、释放及产生和转化24-52
• 2.1 前言24
• 2.2 材料与方法24-28
• 2.2.1 采样站位24-25
• 2.2.2 样品采集25
• 2.2.3 水样中溶存 CH_4和 N_2O 的分析方法25-26
• 2.2.4 CH_4和 N_2O 潜在产生和消耗速率测定方法26-28
• 2.2.5 CH_4和 N_2O 饱和度和水-气交换通量的计算方法28
• 2.3 结果与讨论28-50
• 2.3.1 黄河下游溶存 CH_4和 N_2O 的分布和季节变化28-36
• 2.3.1.1 黄河下游溶存 CH_4的分布、季节变化及影响因素28-33
• 2.3.1.2 黄河下游溶存 N_2O 浓度分布、季节变化及影响因素33-35
• 2.1.1.3 与世界河流溶解 CH_4和 N_2O 的分布和释放量比较35-36
• 2.3.2 汛期黄河 CH_4和 N_2O 浓度变化36-38
• 2.3.3 黄河下游溶存 CH_4和 N_2O 的产生和转化38-50
• 2.3.3.1 黄河下游溶存 CH_4的产生和氧化及季节变化38-42
• 2.3.3.2 黄河下游溶存 N_2O 的产生和转化及季节变化42-50
• 2.4 小结50-52
• 3 长江下游及河口 CH_4和 N_2O 的分布与释放52-65
• 3.1 前言52
• 3.2 材料与方法52-53
• 3.3 结果与讨论53-63
• 3.3.1 长江溶存 CH_4和 N_2O 的季节变化53-57
• 3.3.1.1 长江溶存 CH_4的分布和季节变化53-56
• 3.3.1.2 长江溶存 N_2O 的分布和季节变化56-57
• 3.3.2 长江口溶存 CH_4和 N_2O 分布与释放57-63
• 3.3.2.1 长江口溶存 CH_4分布与释放57-59
• 3.3.2.2 长江口溶存 CH_4表底分布59
• 3.3.2.3 影响长江口海域表、底层水体中溶解 CH_4分布的因素59-60
• 3.3.2.4 长江口溶存 N_2O 分布与释放60-62
• 3.3.2.5 长江口溶存 N_2O 的表底分布62
• 3.3.2.6 影响长江口溶解 N_2O 分布的因素62-63
• 3.4 小结63-65
• 4 结论65-66
• 参考文献66-76
• 致谢76-77
• 个人简历77
• 发表的学术论文77

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