[Fe(O)OH]~⊕活化甲烷反应的理论研究

【摘要】：采用密度泛函理论研究了气相中[Fe(O)OH]⊕与甲烷的反应机理。用B3LYP方法优化了势能面上各反应路径的过渡态和中间体等各驻点的结构,并通过振动分析和内禀反应坐标法对过渡态和中间体进行了确认,计算提出了两条可能的反应路线,揭示了[Fe(O)OH]⊕与甲烷的反应机理,同时对反应中存在的势能面交叉现象进行了研究,确定了最低势能交叉点处的作用机制。 【作者单位】： 天津大学理学院;
【关键词】： 密度泛函理论 甲烷活化 反应机理 势能面交叉现象
【基金】：国家自然科学基金资助项目(20834002)
【分类号】：O643.12
【正文快照】： C-H键的活化,特别是小分子的烷烃、醇的C-H键选择性活化是现代化学中非常具有吸引力和挑战性的课题之一[1]。甲烷是煤气和天然气的主要成分。研究过渡金属催化活化甲烷以合成甲醇、甲醛等常用有机试剂,对天然气高效利用以及转化成液体原料运输具有重要的战略意义。然而,甲烷是

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

气相中Fe~+活化N_2O中N—O健的理论计算    陈东平;孔超;韩艳霞;王永成;

La~+活化NH_3的自旋禁阻反应机理    刘玲玲;赵国虎;张力;饶红红;杨彩玲;王永成;

气相中Ir~+循环催化N_2O与CO反应机理的理论研究    王永成;张庆莉;耿志远;李会珍;王清云;司玉冰;

气相中Ta~+活化分解CO_2的自旋禁阻反应机理    刘玲玲;王永成;张力;

气相VO(∑~+)与CH_3OH(~1A′)分子自旋禁阻反应C-H,O-H键活化机理的理论研究    吉大方;王永成;耿志远;拉毛吉;马伟鹏;

Theoretical Study on the Mechanism of VO_2~+ + H_2 Reaction in the Gas Phase    陈晓霞;

气相中Ir~+与CH_4分子自旋禁阻反应中C—H键活化机理的理论研究    刘会文;王永成;耿志远;吕玲玲;王强;崔丹丹;

载体硅胶表面氟改性对Phillips铬系催化剂诱导期内引发乙烯聚合行为的影响    钟蕾;刘振;程瑞华;何雪莲;刘柏平;

Fe~+(~6D)催化N_2O和CH_4制取甲醇循环反应的理论探究    甘延珍;王永成;金燕子;王环江;耿志远;王翠兰;吕玲玲;

气相中FeO~+催化甲烷氧化的理论研究    蔡君;王永成;吴晶晶;金燕子;甘延珍;念敬妍;王环江;

铬系催化剂乙烯和炔烃齐聚机理的分子模拟研究    刘振

Phillips铬系聚乙烯催化剂活性中心及其聚合机理研究    钟蕾

乙烯三聚/四聚合成1-己烯/1-辛烯铬系催化剂的分子设计和机理研究    唐思扬

气相中Ti，Zr，Hf活化CH_4分子中C-H键的理论研究    崔丹丹

气相中过渡金属离子与CO_2，N2_O及CH_4反应的理论研究    刘会文

铝、N改性硅胶负载型Phillips铬系聚乙烯催化剂研究    王立松

气相中过渡金属离子Sc~+、Ti~+催化NO_2与CO反应的理论研究    张建辉

气相中VO_2~+及W活化有机小分子C-X（X=H，C），N-H键的理论研究    司玉冰

过渡金属活化小分子两态反应的量子化学计算研究    王清云

过渡金属活化C-C、C-H键的密度泛函研究    拉毛吉

IrO_n~+（n=1，2）催化N_2O与CO反应以及在N_2O和O_2存在时Fe~+催化NH_3氧化反应的理论研究    念敬妍

过渡金属活化乙烯的自旋禁阻反应的密度泛函理论研究    王翠兰

气相中镧系过渡金属活化NH_3及循环催化N_2O/CO分子的自旋禁阻反应的密度泛函理论研究    马伟鹏

化学反应的高精度从头算势能面    张春芳;马海涛;边文生;

自动化势能面搜索方法新进展    商城;刘智攀;

势能面上的分叉反应    辛厚文,廖结楼

BEBO法计算活化势能的研究    訾金栋,李淑兰

Cl+HD反应产物的极化与态分布(英文)    陈茂笃,唐壁玉,韩克利,楼南泉

势能面—过渡状态理论的物理模型    孙发增;

分子反应的势能面图示    卢英林，韦平

乙硼烷离子和自由基异构体重排与体系势能面的量子化学计算研究    孙延波,吴迪,李泽生,黄旭日,孙家锺

势能面的绘图程序    俞华根，沈守瑶

势垒位置对产物转动取向的影响    韩克利,何国钟,楼南泉

势能面交叉线上的光化学:光诱导的沃尔夫重排和聚集诱导发光效应    李全松;Annapaola Migani;Lluís Blancafort;

复杂多原子反应的势能面构建和动力学研究    傅碧娜;

水分子激发态~1B_1从头算势能面    周琳森;谢代前;

多原子复杂分子反应的势能面构建和动力学研究    傅碧娜;

Ca在C_(74)笼内的运动    张圣涛;米卫红;郝策;

异丁烯醛激发态势能面交叉动力学研究    潘胜;薛佳丹;郑旭明;

He-Na_2的从头算势能面及其动力学研究    王悦;凤尔银;董书宝;黄武英;屈奎;

基于一个H+SiH_4全维势能面的动力学分析    王满辉;孙孝敏;边文生;

F+H_2反应的全域高精度势能面    孙志刚;

H在MgH_2表面的吸附研究    吴广新;张捷宇;李谦;周国治;

分子复合物中氢键和势能面的理论研究    李绛

势能面搜索新方法的发展及其在复杂非均相催化反应研究中的应用    商城

从气相到金属表面的小分子势能面与量子动力学的理论研究    蒋彬

半导体小分子势能面及其光谱的理论研究    林森

Rg_n-N_2O型复合物的分子间势能面和振转光谱的理论研究    朱华

单分子反应理论研究和势能面的构建    王玲

H_3O～+(T)的完整势能面计算及空穴-粒子对应在MRCISD中的应用    翟高红

HO_2和HNO分子势能面及光谱的理论研究    李安阳

NH_2+H_2→NH_3+H反应的从头算势能面及量子动力学研究    杨洋

星际中几类重要小分子物质的性质理论研究    赵莹

偶氮类分子光致异构反应的势能面特征    夏修龙

小分子势能面的构建及算法研究    李安阳

三原子反应体系势能面的动力学李代数方法    王晓林

氯苯三价阳离子离解势能面的理论研究    李楠

基于Gay-Berne势能模型的粗粒化分子动力学模拟研究有机分子体系的各向异性相态    谢桂龙

多势阱化学反应的势能面研究    李冰洁

金属团簇的势能面构建及其反应的分子动力学模拟    石元坤

原子与多原子偏分势能面的构建与研究    路熙

C_3与惰性气体原子间相互作用势及振动束缚态的理论研究    臧殿峰

B和Be有关化合物的电子结构及其势能面的理论研究    彭谦