甲烷在Ni(110)面吸附的密度泛函理论研究

【摘要】：采用广义梯度近似密度泛函理论方法(GGA/PW91),结合周期平板模型,研究了甲烷在Ni(110)面不同位置的吸附行为,找到最稳定的吸附方式,并对其稳定结构进行电荷和态密度分析.结果表明:甲烷在Ni(110)面24种吸附方式中,顶位T4的吸附能(4.59kJ/mol)最大,是最稳定的吸附方式,且为物理吸附;从C-H键长和CH4吸附前后的振动频率分析可知,C-H1或C-H4键易断裂;通过Mulliken电荷布居的分析可知,相对于吸附前,吸附后电子从被吸附物Ni的4s、4p轨道以及吸附物中C的2s、2p轨道转移给吸附物中H1或H4的1s轨道;能带结构和态密度分析表明,在-10~-5eV的能带区间出现了新峰,该能带由C的2p轨道、H的1s轨道以及Ni的4s、4p轨道构成,说明CH4在Ni(110)晶面吸附有相互作用. 【作者单位】： 内蒙古师范大学化学与环境科学学院内蒙古绿色催化重点实验室;内蒙古师范大学计算机与信息工程学院;
【关键词】： CH Ni() 吸附 密度泛函理论 周期平板模型
【基金】：内蒙古自治区教育厅资助项目(NJZY030)
【分类号】：O647.31;O623.11
【正文快照】： 在近几十年来,由于资源日益耗竭和全球变暖,甲烷作为一种清洁能源和温室气体一直备受关注[1-4].在化工生产中,甲烷(CH4)是一种重要的基本原料,可合成较复杂且有价值的化工产品(如甲醇,氨,尿素),以及通过Fischer-Tropsch合成液体燃料等[5-6].在CH4的解离过程中通过蒸汽重整反应

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