介观太阳能电池中聚合物电解质和钙钛矿材料改性研究

【摘要】：介观太阳能电池(mesoscopic solar cell, MSC)是一利,基于介观尺度的无机或有机半导体材料及三维互穿网络结构的新型太阳能电池,由于它所拥有的纳米多孔结构,使得其具有很大的比表面积,从而更有利于光子捕获及电荷分离。 染料敏化太阳能电池(dye-sensitized solar cell, DSSC)是一类典型的介观太阳能电池。由于具有制备工艺简单,原材料价格低廉,并能制成彩色透明器件等特点,DSSC被认为是新一代最具前景的太阳能电池技术之一。经过二十多年的研究,基于液态电解质的DSSC的最高认证效率已达到11.9%。然而传统DSSC的液态电解质易挥发、稳定性差,而且使用的贵金属铂电极成本高,这些问题限制了DSSC的商业化进程。相比传统DSSC,基于碳材料作为对电极的单基板全固态DSSC是一种更具有发展潜力的介观太阳能电池,其特点是在一块导电基板上利用丝网印刷技术分别制备光阳极、间隔层和对电极,之后敏化染料填充电解质。单基板DSSC器件制备工艺简单,采用的碳电极廉价易得,填充的准固态或固态电解质避免了电解质的泄漏等问题。 基于单基板全固态DSSC结构,本论文对电解质进行了一系列修饰改性,不但提升了电解质的离子电导率,而且改善了电解质与电极之间的界面电荷传输,最终获得太阳能电池光电转换效率的提升。与此同时,通过将新型钙钛矿材料引入上述单基板结构的介观太阳能电池中,电池的光电转换效率得到大幅提高。 具体研究内容包括： 针对基于聚环氧乙烷/聚偏氟乙烯(PEO/PVDF)聚合物电解质的单基板全固态DSSC,通过研究光阳极TiO2膜厚、间隔层ZrO2膜反射率、碳对电极的催化活性以及PEO的分子量等优化了电解质的离子电导率等及器件光伏性能,成功将器件的效率提升到2.82%。随后,研究了基于聚合物电解质的单基板DSSC的光伏性能的重复性,结果表明利用丝网印刷技术制备的器件,10片电池的光电转换效率偏差低于6%。 合成了一种新型烷基咪唑碘修饰的纳米SiO2(SiO2-ImI)材料,通过与PEO/PVDF聚合物电解质物理共混制备了一种新型纳米复合聚合物电解质,并成功应用于单基板全固态DSSC中。红外吸收光谱、扫描电子显微镜、差示扫描量热分析、电导率测试等分析结果表明,相比未改性聚合物电解质,新型改性纳米复合聚合物电解质的形貌更均匀、结晶度更低、离子电导率更高。将SiO2-ImI复合电解质组装成单基板全固态DSSC,获得了3.83%的光电转换效率。 利用化学氧化还原法合成了纳米石墨烯材料,通过与PEO/PVDF聚合物电解质共混制备了一种新型石墨烯复合聚合物电解质。将石墨烯复合的聚合物电解质应用到单基板全固态DSSC中,电池的开路电压大幅提高。通过应用石墨烯修饰的全碳电极,电池的填充因子得到明显提升,优化后的单基板全固态DSSC效率达到3.98%。 引入了两种有机硫氧化还原对,并测试分析了其光谱吸收和电化学性能。以电聚合PEDOT为对电极,利用基于有机硫电对的聚合物凝胶电解质组装了一种透明的准固态DSSC器件。通过对聚合物凝胶电解质性能的优化,获得了4.26%的光电转换效率。这是首次报道的基于有机硫电解质的准固态DSSC。 制备了一种基于碳电极的新型无空穴传输材料的钙钛矿介观太阳能电池,通过引入一种窄带隙的碘铅甲脒钙钛矿作为光捕获材料,获得11.9%的光电转换效率。通过优化电池制备工艺,以及钙钛矿碘铅甲脒和碘铅甲胺的比例,将这种低成本钙钛矿太阳能电池效率提高到12.9%,为当时碳基无空穴传输材料的钙钛矿电池的最高效率。 【关键词】：介观太阳能电池 染料敏化太阳能电池 聚合物电解质 改性二氧化硅 石墨烯 有机硫 钙钛矿 甲脒
【学位授予单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 绪论12-31
• 1.1 研究背景12-13
• 1.2 太阳能的利用13-15
• 1.3 太阳能电池的发展15-17
• 1.4 染料敏化太阳能电池的介绍17-22
• 1.5 染料敏化太阳能电池的研究进展22-29
• 1.6 本论文研究思路和内容29-31
• 2 基于聚合物电解质的染料敏化太阳能电池性能优化31-48
• 2.1 引言31-32
• 2.2 材料器件制备与测试表征32-35
• 2.3 单基板染料敏化太阳能电池的微观表征35-37
• 2.4 基于聚合物电解质的单基板DSSC的性能优化37-47
• 2.5 本章小结47-48
• 3 改性纳米复合聚合物电解质性能研究48-62
• 3.1 引言48-51
• 3.2 材料器件制备与测试表征51-53
• 3.3 改性纳米颗粒和聚合物电解质性能表征53-58
• 3.4 基于不同聚合物电解质的单基板DSSC的光伏性能表征58-60
• 3.5 基于不同聚合物电解质的单基板DSSC初始稳定性的研究60-61
• 3.6 本章小结61-62
• 4 石墨烯复合聚合物电解质性能研究62-77
• 4.1 引言62-63
• 4.2 材料器件制备与测试表征63-64
• 4.3 石墨烯的性能表征64-68
• 4.4 石墨烯复合聚合物电解质的热力学性质68-69
• 4.5 石墨烯复合聚合物电解质对DSSC光伏性能的影响69-73
• 4.6 石墨烯修饰碳电极对DSSC光伏性能的影响73-76
• 4.7 本章小结76-77
• 5 基于有机硫电对的聚合物电解质性能研究77-89
• 5.1 引言77-79
• 5.2 材料器件制备与测试表征79-81
• 5.3 有机硫电对和有机硫聚合物凝胶电解质的性能表征81-85
• 5.4 基于聚合物凝胶电解质的DSSC光伏性能优化85-88
• 5.5 本章小结88-89
• 6 基于碳电极的钙钛矿介观太阳能电池的性能研究89-109
• 6.1 引言89-93
• 6.2 材料器件制备与测试表征93-97
• 6.3 基于碳电极的介观钙钛矿太阳能电池器件性能优化97-108
• 6.4 本章小结108-109
• 7 结论与展望109-113
• 7.1 全文研究内容总结109-111
• 7.2 主要创新点111
• 7.3 研究展望111-113
• 致谢113-114
• 参考文献114-131
• 附录1 攻读博士学位期间发表论文目录131

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