SDS-CuO/TiO_2光催化剂的制备和污水处理性能实验研究

【摘要】： 水处理领域的一大难题是难生物降解有机废水的处理问题。针对难降解有机污染物绝大多具有疏水基团这一基本特征,该研究开发了一种疏水性CuO/TiO_2光催化材料,进行难生物降解有机污染物的疏水选择性处理。该研究采用十二烷基硫酸钠(SDS)对纳米TiO_2光催化剂进行疏水改性,采用滴加(氮气气氛和氧气气氛)、共沉(氮气气氛和氧气气氛)和吸附(氧气气氛)三种方法制得了五种疏水性光催化剂。研究了催化剂的制备方法及其改性后的结构和性能。以硝基苯为处理对象,在可见光的照射下,研究了疏水性光催化剂对硝基苯的降解,进行了催化剂制备方法、SDS负载量、催化剂用量、pH值、H2O_2和空穴清除剂等六种影响因素的单因素影响实验和分析。初步研究了SDS-CuO/TiO_2光催化剂在印染工业废水中的应用及对印染废水可生化性的影响。对各种影响因素的作用机制进行了分析,探讨了催化反应动力学。 五种催化剂的可见光吸收阈都在900nm左右。滴加法和吸附法制备的催化剂具备完整的TiO_2(锐钛矿)和CuO晶体衍射峰,疏水位主要是长链烷基,而共沉法的没有TiO_2(锐钛矿)衍射峰出现,疏水位则主要是短链烷基。氮气煅烧的催化剂保留的疏水基团多于氧气煅烧时的。SDS负载量的差异基本不影响催化剂的可见光吸收性能和晶型,但当SDS负载量为2.3g/2.5g TiO_2时催化剂的疏水选择性最强,且在特征峰处的峰高和特征疏水基团均最高;SDS-CuO/TiO_2催化剂的分散性比CuO/TiO_2好。 正交实验发现最佳催化剂为滴加法氮气气氛制备、SDS最佳负载量为2.3g/2.5gTiO_2、催化剂最佳用量为0.2g/l、甲醇用量为0 ml/l、pH最佳值为9、H2O_2最佳用量为6 ml/l。六种因素的影响从大到小分别是SDS负载量、催化剂用量、甲醇的用量、制备方法、pH和H2O_2。在初始浓度为400-500mg/l的区间内,2h内硝基苯的降解率达77.46%;SDS负载量为2.3g/2.5gTiO_2时,催化剂的降解效率可达80.12%;随着催化剂用量的增加,硝基苯降解效率先升高后降低;不同pH影响顺序从大到小的是:弱碱强碱中性和强酸弱酸。随着H2O_2添加量的增加,催化剂的催化活性先增加后又降低。光照时间延长至4h后,硝基苯降解率为90%左右,时间再增加,硝基苯的降解提高不大。 催化剂催化降解多成分废水和实际印染工业废水时,硝基苯的降解率都比模拟废水的要高;SDS-CuO/TiO_2仍可以降解亲水性污染物,但降解能力小于疏水性污染物。经处理后印染工业废水可生化性较处理前有较大提高。 SDS通过其在水中的分布状态来影响其在催化剂表面的吸附量,从而影响催化剂的表面疏水性能。当废水中同时存在亲水和疏水污染物时,由于催化剂表面疏水基团的作用,使得疏水污染物更容易被催化剂吸附,从而实现优先降解,宏观上表现为废水可生化性的改善。SDS-CuO/TiO_2光催化剂降解硝基苯具有一级反应动力学特征。 【关键词】：光催化 SDS-CuO/TiO_2 硝基苯 工业废水 可生化性
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：X703.5
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 1 前言9-30
• 1.1 工业废水的主要特征及危害9-19
• 1.1.1 常见难生物降解有机物及特性11-13
• 1.1.2 常见难生物降解有机废水处理方法13-16
• 1.1.3 硝基苯废水的来源及处理方法16-19
• 1.2 TiO_2 光催化技术研究现状19-27
• 1.2.1 光催化原理19-20
• 1.2.2 光催化技术研究现状20-26
• 1.2.3 光催化技术污水处理领域中亟待解决的问题26-27
• 1.3 课题介绍27-30
• 1.3.1 研究思路27-28
• 1.3.2 主要研究内容28-29
• 1.3.3 课题来源29-30
• 2 主要试剂仪器和实验研究内容30-33
• 2.1 主要试剂和仪器设备30-31
• 2.1.1 试剂及规格30
• 2.1.2 仪器设备及其规格30-31
• 2.1.3 实验分析测试指标及方法31
• 2.2 实验研究内容31-33
• 2.2.1 疏水性CuO/ TiO_2 光催化剂的制备实验32
• 2.2.2 催化剂的结构及性能表征32
• 2.2.3 模拟硝基苯废水的光催化降解性能及影响因素研究32
• 2.2.4 实际工业废水应用处理实验32-33
• 3 SDS-CuO/TiO_2 光催化剂的制备和性能研究33-45
• 3.1 SDS-CuO/TiO_2 光催化剂的制备方法33-35
• 3.2 SDS-CuO/TiO_2 的结构表征35-43
• 3.2.1 紫外-可见光吸收能力分析35-36
• 3.2.2 催化剂晶型分析36-40
• 3.2.3 催化剂表面基团分析40-43
• 3.2.4 透射电镜表征43
• 3.3 小结43-45
• 4 模拟硝基苯废水降解实验及影响因素研究45-56
• 4.1 正交实验45-48
• 4.2 单因素影响研究48-54
• 4.2.1 初始浓度的影响48-49
• 4.2.2 SDS 负载量的影响49-50
• 4.2.3 催化剂用量的影响50-51
• 4.2.4 pH 的影响51-52
• 4.2.5 H202 用量的影响52-54
• 4.2.6 光照时间的影响54
• 4.3 小结54-56
• 5 实际废水处理及可生化性研究56-60
• 5.1 多成分废水降解实验56-57
• 5.2 含硝基苯的印染废水处理及可生化性研究57-59
• 5.2.1 含硝基苯的印染废水处理58
• 5.2.2 印染废水可生化性变化58-59
• 5.3 小结59-60
• 6 疏水性污染物催化降解机理及动力学研究60-69
• 6.1 影响因素的作用机理60-62
• 6.2 硝基苯催化降解动力学62-67
• 6.2.1 光催化降解动力学模型的建立62-64
• 6.2.2 不同初始浓度疏水性CuO/TiO_2 可见光催化动力学特征64-65
• 6.2.3 不同催化剂用量疏水性CuO/TiO_2 可见光催化动力学特征65-66
• 6.2.4 硝基苯催化降解动力学66-67
• 6.2.5 模型验证67
• 6.3 小结67-69
• 7 结论与建议69-72
• 7.1 结论69-70
• 7.2 建议70-72
• 致谢72-73
• 参考文献73-78
• 附录78
• A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录78
• B. 作者在攻读学位期间取得的科研成果目录78

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