复合型、负载型纳米TiO_2的研究及在医院污水处理中的应用

【摘要】： 本论文主要研究了：以钛酸丁酯为原料，使用醇盐水解法和溶胶-凝胶法在450℃下煅烧制备纳米TiO_2，通过降解甲基橙的实验比较光催化活性，结果显示醇盐水解法制备的纳米TiO_2活性较高。 以纳米TiO_2作为基体，通过与Fe_2O_3、Fe_3O_4、SiO_2以及Fe_2O_3／SiO_2、Fe_3O_4／SiO_2的复合，研究复合物和复合方法对纳米TiO_2光催化活性的影响。得出复合物中TiO_2的晶型无变化，仍为锐钛矿型；复合物中TiO_2的粒径在纳米范围内；由实验结果可得出纳米TiO_2与Fe_2O_3／SiO_2或Fe_3O_4／SiO_2的复合物比其中任何单一化合物与纳米TiO_2的复合光催化活性高，因此，本实验条件下筛选出醇盐水解后制备的纳米TiO_2与9％的Fe_3O_4的复合型催化剂具有较好的光催化活性，其比表面可达187m~2／g。 以Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2作载体负载纳米TiO_2制备负载型催化剂，对纳米TiO_2的实际应用进行探索性研究。实验比较了不同载体、载体颗粒粗细及不同负载方式制备的催化剂的光催化活性；经XRD、SEM、ESCA和比表面测定，将大于200目的Fe_3O_4浸泡在钛酸丁酯和无水乙醇中制备的负载型催化剂具有较高的光催化活性。Fe_3O_4粒径在微米和纳米之间，表面的TiO_2仍为锐钛矿型。 研究了在紫外光光照下，复合11％SiO_2的TiO_2催化剂的光催化动力学：在多相光催化反应过程中，化学反应是在催化剂表面进行，在紫外光照下，反应物向催化剂表面的扩散、吸附、氧化和解吸等过程都对水体中污染物的降解有影响。实验结果说明在催化剂作用下，甲基橙的光催化分解过程的动力学表现符合一级反应的规律，表观活化能为10．34kJ／mol。 将筛选出的具有较高光催化活性的负载型催化剂，应用于降解某医院产生排放的污水：经光降解实验发现，污水中的主要污染物均被不同程度的降解了，基本达到了《医疗机构水污染物排放标准(GB18466-2005 2006-01-01实施)》规定的排放标准。 【关键词】：纳米TiO_2 复合型 负载型 光催化氧化
【学位授予单位】：贵州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：X799.5
【目录】：

• 中文摘要6-7
• Abstract7-9
• 第一章 概述9-24
• 1.1 医院污水的来源与污染特征及医院污水处理的意义9
• 1.2 医院污水主要治理方法9-15
• 1.2.1生物处理技术9-10
• 1.2.2化学处理技术10
• 1.2.3物理处理技术10-11
• 1.2.4光催化氧化处理技术11-15
• 1.3 TiO_2光催化剂改性方法15-17
• 1.3.1贵金属沉积15-16
• 1.3.2离子掺杂16
• 1.3.3复合半导体16-17
• 1.3.4表面光敏化17
• 1.3.5表面螯合衍生化技术17
• 1.4负载型TiO_2光催化剂制备和固定化技术17-20
• 1.4.1光催化剂载体的研究现状17-19
• 1.4.2负载型光催化剂的制备19-20
• 1.5光催化氧化动力学模型20-22
• 1.5.1 Langmuir-Hinshelwood动力学模型20-21
• 1.5.2 Okamoto等人的动力学模型21-22
• 1.5.3 Yue的动力学模型22
• 1.6本论文的选题与研究的主要内容22-24
• 1.6.1本课题研究的意义22-23
• 1.6.2本课题研究的内容23-24
• 第二章 复合型、负载型TiO_2的制备以及它们光催化活性测定24-34
• 2.1 实验药品与仪器24-25
• 2.1.1 实验药品24
• 2.1.2 实验仪器24-25
• 2.2 TiO_2粉体的制备与光催化性能测定25-27
• 2.2.1 TiO_2粉体的制备方法25-26
• 2.2.2 TiO_2粉体光催化性能测定26-27
• 2.3 纳米TiO_2复合Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2的制备27-29
• 2.3.1 Fe_3O_4的制备27-28
• 2.3.2 TiO_2的复合催化剂28
• 2.3.3纳米TiO_2复合Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2的制备方法28
• 2.3.4 TiO_2复合Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2光催化性能测定28-29
• 2.4 TiO_2复合Fe_2O_3/SiO_2、Fe_3O_4/SiO_2的制备29
• 2.4.1 TiO_2复合Fe_2O_3/SiO_2、Fe_3O_4/SiO_2的制备29
• 2.4.2 TiO_2复合Fe_2O_3/SiO_2、Fe_3O_4/SiO_2光催化性能测定29
• 2.5 Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2负载TiO_2的制备方式29-30
• 2.5.1 Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2载体的制备与选择29-30
• 2.5.2 Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2负载TiO_2的制备方式30
• 2.5.3 Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2负载TiO_2光催化性能表征30
• 2.6 单因素实验30-31
• 2.6.1 复合型催化剂的光催化活性比较30-31
• 2.6.2 负载型催化剂的光催化活性比较31
• 2.7 动力学实验31
• 2.8 光催化氧化处理医院污水实验31
• 2.9 实验测试方法31-34
• 2.9.1 水样检测方法31-32
• 2.9.2 催化剂检测32-34
• 第三章 TiO_2、复合型TiO_2与负载型TiO_2光催化活性的研究34-56
• 3.1 TiO_2光催化活性34-35
• 3.1.1 不同制备方法的选择比较34
• 3.1.2 二氧化钛的晶型34-35
• 3.2 TiO_2复合Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2的光催化活性35-39
• 3.2.1 Fe_3O_4的热稳定性分析35-36
• 3.2.2 复合对光催化活性的影响36-38
• 3.2.3 结论38-39
• 3.3 TiO_2复合Fe_2O_3/SiO_2、Fe_3O_4/SiO_2的光催化性能分析39-41
• 3.3.1 复合对光催化活性的影响39-41
• 3.3.2 结论41
• 3.4 Fe_2O_3、Fe_3O_4及SiO_2负载TiO_2的光催化活性41-54
• 3.4.1 载体对光催化活性的影响41-43
• 3.4.2 负载型催化剂X射线衍射图谱43-44
• 3.4.3 负载型催化剂扫描电子显微镜(SEM)分析44-46
• 3.4.4 负载型催化剂X射线能谱分析46-54
• 3.5 比表面积测定54
• 3.6 讨论54-56
• 第四章 光催化氧化反应动力学讨论56-65
• 4.1 研究方案56-57
• 4.1.1 实验目的56
• 4.1.2 实验方法56-57
• 4.2 光照对甲基橙溶液浓度的影响57-59
• 4.2.1 校正实验57
• 4.2.2 质量随时间的变化57-58
• 4.2.3 吸光度随时间的变化58-59
• 4.2.4 结论59
• 4.3 光催化氧化反应的实验测定59-62
• 4.3.1 甲基橙溶液浓度随时间的变化59-60
• 4.3.2 甲基橙在反应中的质量变化60-61
• 4.3.3 催化氧化反应的去除率随时间的变化61-62
• 4.4 化学动力学讨论62-65
• 4.4.1 一级反应与光催化反应动力学计算62-63
• 4.4.2 表观活化能63
• 4.4.3 结论63-65
• 第五章 Fe_3O_4负载纳米TiO_2对医院污水的降解65-68
• 5.1 医院污水概况65
• 5.1.1 水样的成分与特点65
• 5.1.2 水样的理化指标65
• 5.2 Fe_3O_4负载TiO_2的复合催化剂光催化降解污水的实验结果65-67
• 5.2.1 光降解处理后污水的CODcr变化66
• 5.2.2 光降解处理后污水主要成分的改变情况66
• 5.2.3 负载光催化降解污水机理讨论66-67
• 5.3 负载光催化降解污水的评价结果67-68
• 第六章 结论68-70
• 6.1 结论68-69
• 6.2 建议及展望69-70
• 参考文献70-75
• 致谢75-76
• 附录76-82

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