天然气生成过程中的碳同位素分馏作用研究

【摘要】：天然气是一种以轻烃为主的混合物,由于缺少大分子指纹化石,许多重要的成因信息难以单纯依靠组分获得。同位素效应的存在弥补了这一缺憾,同位素分馏是同位素效应的集中体现。 影响天然气碳同位素值的主要因素为母质类型和成熟度。受“结构效应”的影响,相同成熟度条件下,由腐殖型有机质生成的煤型气碳同位素值比由腐泥型有机质生成的油型气的重。而对于某种确定成因的天然气,随成熟度的增加其δ13C 值一般是增大的。 生气母质中不同成气官能团具有不同的碳同位素组成和12C-12C 与13C-12C 的活化能差。在描述天然气碳同位素分馏的众多模型中,从早期的静态模型到后来的以Rayleigh 方程为基础的分馏模型,再到现在的动力学模型是一个不断完善过程:静态模型无法动态地再现天然气的演化历程,无法预测天然气形成过程中的各种复杂变化;以Rayleigh 方程为基础的分馏模型把碳同位素的分馏体现在一个恒定的分馏因子上;动力学模型均认识到同位素动力学效应是温度和时间的函数。但是,Cramer1、Cramer2模型却都有缺陷,均认为所有平行反应对应的母质即不同成气官能团具有相同的碳同位素组成,这一假设看来并不合理,而且Cramer1 模型更大胆地假设不同成气官能团的12C-12C 与13C-12C 的键能差相同,这与量子化学理论相背。Cramer3 模型基本摆脱了这些不足,它从实际生成含12C及13C的甲烷量出发,来计算碳同位素动力学效应。建模基础的不同造成了拟合效果的不同:以Rayleigh 方程为基础的模型和Cramer1 模型仅仅能够近似地模拟出碳同位素值随着热解温度的升高而变重的部分,而对低温段和高温段存在的异常变化都模拟不出来;Cramer2 模型能对碳同位素的整体演化趋势进行较好的拟合,但存在波动;Cramer3 模型能完全模拟出碳同位素值的演化趋势,是最为完善的模型。 应用静态模型,直接应用天然气的碳同位素值可以确定天然气成因类型及成熟度。而应用同位素动力学模型结合盆地的热史和埋藏史则可以对气藏的成藏史加以研究。 【关键词】：天然气 稳定碳同位素 分馏模型 静态模型 瑞利分馏模型 动力学模型
【学位授予单位】：大庆石油学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：P618.13
【目录】：

• 前言7-9
• 第一章 概述9-14
• 1.1 同位素9
• 1.1.1 概念9
• 1.1.2 同位素分类9
• 1.1.3 同位素丰度9
• 1.2 同位素效应9-10
• 1.2.1 概念9-10
• 1.2.2 原理10
• 1.3 同位素值的表达和标准10-11
• 1.3.1 同位素值的表达10-11
• 1.3.2 同位素标准11
• 1.4 同位素分馏的种类11-14
• 1.4.1 热力学平衡分馏12
• 1.4.2 动力学非平衡分馏12-13
• 1.4.3 非质量相关分馏13-14
• 第二章 天然气碳同位素分馏的形式及影响因素14-20
• 2.1 天然气生成过程中的碳同位素分馏14-17
• 2.2 天然气运移过程中的碳同位素分馏17-20
• 2.2.1 天然气的运移方式17-18
• 2.2.2 运移作用与天然气同位素组成的关系18-20
• 第三章 天然气生成过程中的碳同位素分馏模型的对比研究20-38
• 3.1 以统计为基础的同位素与源岩成熟度之关系模型20
• 3.2 以 RAYLEIGH 方程为基础的甲烷碳同位素分馏模型20-21
• 3.3 以动力学为基础的碳同位素动力学模型21-22
• 3.4 模型标定的结果及对比评价22-38
• 第四章 有机质成气的碳同位素动力学研究38-54
• 4.1 样品与实验38-39
• 4.2 生烃动力学模型的选择及标定39-43
• 4.2.1 化学动力学模型的建立39-40
• 4.2.2 化学动力学模型的标定40-43
• 4.3 生烃动力学模型标定的结果与讨论43-46
• 4.4 碳同位素动力学模型的标定结果46-54
• 第五章 油成气的碳同位素动力学研究54-67
• 5.1 样品与实验54-55
• 5.2 油成气的化学动力学模型55-56
• 5.3 油成气化学动力学模型的标定结果56-58
• 5.4 油成气碳同位素动力学模型的标定结果58-64
• 5.5 油成气的生烃动力学及碳同位素动力学应用64-67
• 结论67-68
• 致谢68-69
• 参考文献69-72
• 详细摘要72-80

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