助剂前体ZnSO_4浓度对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响

【摘要】：共沉淀法制备了Ru-Zn催化剂,在ZrO_2作分散剂下考察了助剂前体ZnSO_4浓度对苯选择加氢制环己烯Ru-Zn催化剂性能的影响.并用X-射线衍射(XRD)、X-射线荧光光谱(XRF)、N_2-物理吸附、透射电镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征.结果表明,当ZnSO_4前体浓度低于0.10 mol/L时,Ru-Zn催化剂中Zn以ZnO形式存在,在加氢过程中ZnO可以与反应修饰剂ZnSO_4反应生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_3盐.继续增加ZnSO_4前体浓度,催化剂中Zn以ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O盐存在,在加氢过程中ZnO和NaZn_4(SO_4)(Cl)(OH)_6·6H_2O盐可以与反应修饰剂ZnSO_4反应生成(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_5.(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x(x=3或5)盐的Zn~(2+)可以转移金属Ru的部分电子.因此,随ZnSO_4前体浓度的增加,(Zn( OH)_2)_3(ZnSO_4)(H_2O)_x的量逐渐增加,金属Ru失电子越多,催化剂活性越低,环己烯选择性越高.0.08 mol/L ZnSO_4前体制备Ru-Zn催化剂给出了59.1%的环己烯收率,而且该催化剂具有良好的重复使用性能和稳定性. 【作者单位】： 郑州师范学院化学化工学院环境与催化工程研究所;河南化工职业学院;郑州大学化学与分子工程学院;
【关键词】： 苯 选择加氢 环己烯 钌 锌 助剂前体
【基金】：国家自然科学基金(21273205,U1304204) 河南省科技攻关项目(162102210333) 河南省高校重点科研项目(16A150025)~~
【分类号】：O643.36;TQ231.2
【正文快照】： 环己烯是生产尼龙-6、尼龙-66、聚酰胺和聚酯等的重要化工原料.苯选择加氢制环己烯具有原料来源广泛、原子经济、反应条件温和、三废排放近零等突出优点,日益为人们所青睐[1-2].然而,热力学并不利于苯选择加氢制环己烯[3].因此,高活性高选择性催化剂的研发是该技术的核心.助剂

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