三种Au(111)催化水煤气变换反应机理的比较

【摘要】：采用密度泛函理论对三种水煤气变换反应(WGSR)机理(氧化还原机理、羧基机理、甲酸基的生成机理)在Au(111)面上的反应历程进行详细讨论.通过对表面吸附物种(H2O、CO、OH、O、H、CO2、COOH、HCOO)的吸附行为进行研究,得到最佳活性吸附中心.对三种机理中的14个基元反应的活化能进行分析,得出WGSR在Au(111)上按照羧基机理和氧化还原机理进行的可能性较大,按照甲酸基的生成机理进行的可能性较小.相比较羧基机理和氧化还原机理,反应更有可能按照羧基机理进行,最佳反应途径为H2O-H→OH+CO→COOH+OH→CO2. 【作者单位】： 浙江工业大学化学工程与材料学院 先进催化材料实验室;
【关键词】： 密度泛函理论 Au()表面 反应机理
【基金】：浙江省自然科学基金(Y406069)资助项目~~
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 水煤气变换反应(CO+H2O=CO2+H2,简称WGSR)广泛应用在制氢工业、合成氨工业、甲醇合成、甲醇重整制氢中CO的去除、汽车尾气的净化处理以及燃料电池电动车等方面.因此,近年来水煤气变换反应引起国内外研究者的极大兴趣,随之,新颖的WGSR催化剂的研究也成为热点.目前在众多金属催

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