大豆秸秆基多孔性炭材料及其CO_2/CH_4选择性分离特性

【摘要】：沼气是一种可再生的生物质能源,其推广应用对缓解我国日益严峻的资源和能源短缺问题,保护我国大气环境,具有重要的作用。但沼气中CH4的含量通常只有50～70%,而CO2、H2S等杂质的含量约为40%,导致沼气的利用率较低,并对设备造成一定的腐蚀。因此,采用分离纯化技术,提高沼气中CH4的含量,对提高沼气的利用效率,扩大其应用范围具有重要意义。目前,沼气分离提纯的工艺主要有物理吸附法、化学吸收法、压力水洗法、低温分离法和膜分离法等。其中,物理吸附法由于其低能耗、工艺流程简单、吸附剂可再生利用等优点,已在CO2/CH4分离中获得了实际应用。吸附材料是变压吸附(PSA)技术的核心,如何获得一种吸附容量大、吸附选择性高、再生性能好、成本较低的吸附材料,成为PSA技术分离提纯沼气的关键技术。本研究以农业固体废物大豆秸秆为原料,首先,以ZnCl2为赋活剂,通过炭化、赋活和热处理技术,获得性能稳定的大豆秸秆基活性炭,并以该活性炭为前躯体,以甲烷为碳源,采用化学气体沉积技术,对大豆秸秆基活性炭的孔径大小进行调节,获得一种分离效率高的炭分子筛吸附材料,实验结果表明,所制备的大豆秸秆基炭分子筛对CO2/CH4气体的最大分离率高达18.25,远远高于工业化最低要求值3.0；但其CO2的吸附容量却从6.98 mmol·g-1降低到3.78 mmol·g-1。为此,本研究接着采用CO2赋活法,通过炭化-赋活过程实现一步有序造孔,制备了孔径较为均一的大豆秸秆基活性炭,该活性炭对CO2/CH4的吸附分离率为3.60,CO2的吸附容量高达5.31 mmol·g-1;最后,为同时提高材料的CO2吸附容量和CO2/CH4的吸附分离选择性,本研究还以ZnCl2赋活的活性炭为载体,与聚乙烯亚胺进行复合,制备了一种大豆秸秆基活性炭/PEI复合吸附材料。实验结果表明,当ZnCl2浸渍比为1.0时,所制备的活性炭具有层级孔结构,有利于PEI的负载和一定残余孔道的保持。其中,PEI/AC为0.2的复合吸附材料,其CO2/CH4的吸附选择性系数达到5.83,且CO2的饱和吸附量持有7.83 mmol·g-1,同时具有较好的再生性能,有望成为一种高效率、可再生利用的PSA吸附材料。 【关键词】：大豆秸秆 炭分子筛 活性炭 复合吸附材料 CO_2/CH_4选择性分离
【学位授予单位】：福建师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ424;TQ221.11
【目录】：

• 中文摘要2-3
• Abstract3-5
• 中文文摘5-10
• 绪论10-24
• 0.1 沼气分离提纯10
• 0.2 分离提纯技术10-13
• 0.2.1 物理吸附法11
• 0.2.2 化学吸收法11
• 0.2.3 压力水洗法11-12
• 0.2.4 低温分离法12
• 0.2.5 膜分离法12-13
• 0.2.6 几种工艺比较13
• 0.3 分离提纯材料13-16
• 0.3.1 硅胶13-14
• 0.3.2 分子筛14
• 0.3.3 炭质吸附材料14-15
• 0.3.4 固态胺吸附材料15-16
• 0.3.5 其他16
• 0.4 评价方式16-21
• 0.4.1 吸附选择性和吸附容积16-17
• 0.4.2 N_2吸附法分析17-19
• 0.4.3 CO_2吸附等温线分析19-20
• 0.4.4 吸附选择性系数20-21
• 0.5 本论文的研究目的与意义、创新点和技术路线21-24
• 0.5.1 研究目的与意义21
• 0.5.2 创新点21-22
• 0.5.3 技术路线22-24
• 第一章 化学气相沉积法炭分子筛的制备及其CO_2/CH_4选择性分离特性24-42
• 1.1 前言24-25
• 1.2 实验部分25-28
• 1.2.1 材料与试剂25
• 1.2.2 主要仪器与设备25
• 1.2.3 大豆秸秆基炭分子筛的制备25-27
• 1.2.4 大豆秸秆基活性炭表征27-28
• 1.2.5 CO_2/CH_4吸附性能测试28
• 1.3 实验结果与讨论28-41
• 1.3.1 ZnCl_2浸渍比的影响28-30
• 1.3.2 热处理对孔结构的影响30-31
• 1.3.3 沉积温度的影响31-33
• 1.3.4 沉积时间的影响33-35
• 1.3.5 甲烷流量的影响35-38
• 1.3.6 沉积原理图解模型38-39
• 1.3.7 大豆秸秆基炭分子筛的形貌分析39-40
• 1.3.8 大豆秸秆基炭分子筛的结构分析40-41
• 1.4 本章小结41-42
• 第二章 CO_2赋活法大豆秸秆基活性炭及其CO_2/CH_4选择性分离特性42-60
• 2.1 前言42-43
• 2.2 实验部分43-45
• 2.2.1 材料与试剂43
• 2.2.2 主要仪器与设备43
• 2.2.3 大豆秸秆基活性炭制备43-44
• 2.2.4 大豆秸秆基活性炭表征44-45
• 2.2.5 CO_2/CH_4吸附性能测试45
• 2.3 实验结果与讨论45-57
• 2.3.1 炭化温度的探讨45-46
• 2.3.2 大豆秸秆基活性炭产率分析46-48
• 2.3.3 CO_2赋活对活性炭孔结构的影响48-52
• 2.3.4 不同活性炭CO_2/CH_4选择性吸附分离特性52-55
• 2.3.5 CO_2赋活机理模型图55-56
• 2.3.6 大豆秸秆基活性炭的形貌分析56-57
• 2.3.7 大豆秸秆基活性炭的结构分析57
• 2.4 本章小结57-60
• 第三章 大豆秸秆基活性炭/PEI复合吸附材料及其CO_2/CH_4选择性分离特性60-70
• 3.1 前言60-61
• 3.2 实验部分61-63
• 3.2.1 材料与试剂61
• 3.2.2 主要仪器与设备61-62
• 3.2.3 大豆秸秆基活性炭/PEI复合吸附材料的制备62
• 3.2.4 大豆秸秆基活性炭/PEI复合吸附材料表征62
• 3.2.5 CO_2/CH_4吸附性能测试62-63
• 3.3 实验结果与讨论63-69
• 3.3.1 热重(TG-DTG)分析63-64
• 3.3.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析64
• 3.3.3 PEI负载量对复合吸附材料孔结构的影响64-66
• 3.3.4 CO_2/CH_4吸附选择性分离特性分析66-68
• 3.3.5 循环性能测试68-69
• 3.4 本章小结69-70
• 第四章 结论与展望70-72
• 4.1 主要结论70-71
• 4.2 展望71-72
• 参考文献72-82
• 攻读学位期间承担的科研任务与主要成果82-84
• 致谢84-86
• 个人简历86-90

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