金纳米晶合成及其在量子点敏化太阳能电池中的应用

【摘要】：近几年来，量子点敏化太阳能电池（QDSSCs）由于其光电转换效率的快速提升，日益受到人们的关注。目前，Mn掺杂的CdS/CdSe共敏量子点敏化太阳能电池，光电转换效率已经达到5.4%，显示出较好的应用前景。另外，由于量子点具有激子倍增效应（MEG），即吸收一个光子可以产生多个电子-空穴对，其理论光电转换效率高达44%，有望突破Schockley-Queisser极限（31%）。 尽管在量子点敏化太阳能电池领域开展了大量的研究工作，迄今为止，其最高光电转换效率接近6%，依然远远落后于染料敏化太阳能电池报道的最高转换效率（~11.5%）。主要原因在于其器件结构尚需改善、光吸收尚需进一步增强、载流子复合问题尚需进一步解决。近年来，人们尝试在量子点敏化太阳能电池中引入一维纳米结构材料，期望利用纳米结构材料独特的光电特性提高量子点敏化太阳能电池的光电转换效率。在量子点敏化太阳能电池中，通常采用介孔的纳米颗粒薄膜作为其光阳极，分离后的光生电子在这些颗粒薄膜中采用一种“跳跃”的形式在纳米颗粒之间传输，这种传输方式会造成在纳米颗粒界面之间产生严重的复合，使得其光电转换效率难以提升。而一维纳米结构材料可以为光生电子提供直接的传输通道，通过在量子点敏化太阳能电池中引入一维纳米结构材料有望大幅度提高其光电转换效率。然而，就目前的研究现状而言，基于一维（1D）纳米结构的量子点敏化太阳能电池的性能并没有预期的好，主要是由于其较低的比表面积使得量子点的担载量较低。因此，增强光吸收是提高一维纳米结构基量子敏化太阳能电池的有效途径。 最近，贵金属纳米颗粒金、银、铜的表面等离子体共振效应引起了研究者的高度重视。很多研究者利用金属纳米颗粒的光散射与局域表面等离子体共振效应（LSPR）实现了薄膜太阳能电池的光吸收与光电流增强。在第一种方式中，光照射在贵金属纳米颗粒表面直接发生散射，这种散射效应可以有效地增加光子在太阳能电池器件中的传播路径，从而达到增强太阳能电池光吸收的目的；在第二种方式中，贵金属纳米颗粒中的电子在光子的激发作用下，产生集体的电磁振荡，即等离子体共振效应，在金属/半导体肖特基接触附近并且处于激发态的电子能够在冷却前越过肖特基势垒而注入到半导体导带中。这种等离子体共振“热电子”注入效应被广泛应用在光催化和聚合物薄膜太阳能电池中提高光催化能力和器件的光电转换效率。但就目前的研究现状而言，很少有研究者尝试把这种等离子体共振引起的“热电子”注入现象应用于一维纳米结构材料基量子点敏化太阳能电池中。 为解决一维纳米结构材料基量子点敏化太阳能电池中由于量子点担载量较低造成的光吸收较弱的问题，在本论文中，我们制备了分散性较好的金纳米晶，并将其引入到一维TiO2纳米棒的量子点敏化太阳电池中，期望能够利用其等离子体共振效应在一定程度上增强光电转换效率。具体开展了如下三个方面的研究工作： （1）金纳米晶的制备：利用柠檬酸钠还原法，调节柠檬酸钠的量以及反应时间，制备了尺寸为20nm，分散性较好的球形金纳米晶；采用晶种生长法，制备了长约为55nm、宽约20nm的金纳米棒。 （2）金纳米晶在量子点敏化太阳能电池中的应用：通过水热合成法，以FTO为基底，在180oC生长TiO2纳米棒阵列，成功制备了金红石相的TiO2纳米棒阵列；通过连续离子层吸附与化学水浴法制得TiO2/CdS/CdSe/ZnS光阳极，调节连续循环反应的次数，最后得到最优光阳极结构为TiO2/15CdS/20CdSe/5ZnS，光电转换效率为1.66%；金纳米颗粒注入到优化结构的太阳能电池中，光电转换效率可以从1.66%增加到1.73%，提高了大约4.2%。 （3） Au/TiO2纳米棒阵列复合结构光电性能的研究：利用原位生长法，在TiO2纳米棒上复合金纳米颗粒；XPS研究证实Au纳米颗粒与TiO2复合后有电子转移；I-t测试结果发现Au/TiO2复合结构在可见光（≥420nm）的照射下，可以产生明显的光电流。该部分的研究结果表明：在可见光的激发下，Au纳米颗粒的表面等离子体共振效应产生的热电子越过Au纳米颗粒与TiO2导带中的肖特基势垒注入到TiO2导带中，可以产生光电流。 【关键词】：Au纳米晶 TiO2纳米棒阵列 表面等离子体共振效应 热电子注入 1D纳米结构 量子点敏化太阳能电池
【学位授予单位】：河南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TM914.4;TB383.1
【目录】：

• 摘要4-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 绪论13-33
• 1.1 概述13-14
• 1.2 量子点敏化太阳能电池及其研究现状14-18
• 1.2.1 量子点敏化太阳能电池的基本原理14-16
• 1.2.2 量子点敏化剂的种类16-17
• 1.2.3 量子点敏化太阳能电池研究现状17-18
• 1.2.4 量子点敏化太阳能电池存在的问题及展望18
• 1.3 表面等离子体共振技术及其应用18-21
• 1.3.1 表面等离子体共振简介18-20
• 1.3.2 表面等离子体共振的应用20-21
• 1.4 表面等离子体共振技术在薄膜太阳能电池中的应用21-24
• 1.4.1 表面等离子体共振增强薄膜太阳能电池的光吸收21-24
• 1.4.2 表面等离子体共振诱导光电流产生24
• 1.5 贵金属纳米粒子的制备方法24-25
• 1.6 目前存在的主要问题25-26
• 1.7 论文的研究目的、思路及内容26-28
• 1.7.1 论文的研究目的与思路26-27
• 1.7.2 论文的主要研究内容27-28
• 参考文献28-33
• 第二章 金纳米晶的制备33-45
• 2.1 引言33-34
• 2.2 实验34-36
• 2.2.1 试剂和仪器34-35
• 2.2.2 实验过程35-36
• 2.3 结果与讨论36-41
• 2.3.1 金纳米球形颗粒的形貌及光吸收36-40
• 2.3.2 金纳米棒的形貌及光吸收40-41
• 2.4 本章小结41-42
• 参考文献42-45
• 第三章 金纳米晶在量子点敏化太阳能电池中的应用45-61
• 3.1 引言45-46
• 3.2 实验46-48
• 3.2.1 试剂和仪器46-47
• 3.2.2 实验过程47-48
• 3.3 结果与讨论48-57
• 3.3.1 TiO_2纳米棒的形貌和结构48-50
• 3.3.2 TiO_2/CdS/CdSe/ZnS 的形貌及光吸收性能50-52
• 3.3.3 TiO_2/CdS/CdSe/ZnS 电池的性能52-55
• 3.3.4 TiO_2/CdS/CdSe/ZnS/Au 电池的光电性能55-57
• 3.4 本章小结57-58
• 参考文献58-61
• 第四章 金纳米晶与 TiO_2复合的光电性能的研究61-71
• 4.1 引言61-62
• 4.2 实验62
• 4.2.1 试剂和仪器62
• 4.2.2 实验过程62
• 4.3 结果与讨论62-67
• 4.3.1 TiO_2纳米棒与金颗粒复合的形貌和结构62-64
• 4.3.2 TiO_2纳米棒与金颗粒复合的光电性能64-67
• 4.4 本章小结67-68
• 参考文献68-71
• 工作总结与展望71-73
• 硕士期间发表和已完成的论文与工作73-75
• 致谢75-76

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