染料敏化太阳能电池的电极界面特性研究

【摘要】：太阳能是一种无污染、取之不尽、用之不竭的能源,在未来的能源结构中,太阳能无疑将占据最重要的地位。染料敏化太阳能电池(DSSCs)以其高效率、低成本和制作简单而引起了人们的广泛关注,目前,由瑞士Gratzel研究小组研发的TiO2基染料敏化太阳能电池的光电转化效率已超过12%。近年来,染料敏化太阳能电池虽然取得了重大突破,但离产业化还有很大的距离,成本、效率和长期稳定性是制约DSSCs发展的瓶颈问题。为了进一步改善电池性能和降低电池制造成本,学位申请人从两方面着手,一方面利用电化学阻抗谱(EIS)技术研究电池的界面特性,探讨电子和离子在电池内部的传输机制,寻求改善电极性能的方法；另一方面用廉价的天然染料做敏化剂,讨论天然染料敏化的电池性能,期望能进一步降低电池成本,推动其产业化进程。论文包括以下几部分内容： (1)采用水热法制备TiO2浆料,测试了不同的聚乙二醇4000(PEG)添加量、不同静置时间和不同光照强度的DSSCs的光电性能和EIS。测试结果显示PEG添加量为TiO2质量的10%时DSSC阻抗最小,输出电流密度和光电转换效率最大。电池的短路电流随着光照强度的增加而增加,而填充因子却随着光强的增加而减小,光电转换效率随着光强的增加先增大后减小。阻抗谱测试结果显示,界面电阻Rk、RPt和Rw随光强大致呈下降趋势；随着静置时间的延长,电池的光电输出性能下降,但是阻抗谱在低频区的响应更有规律。 (2)采用Cr(NO3)3、Sr(NO3)2、La(NO3)3、Ce(NO3)3、Co(NO3)2、Mg(NO3)2对TiO2薄膜表面进行修饰,用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和光电子能谱(XPS)测试电极的物相及表面结构,用电化学工作站测试电池的I-V曲线和电化学阻抗谱。结果显示,经适当时间的浸泡烧结后,会在TiO2表面留下一层粒径较大的包覆层,包覆层使得电极的总表面积有所增大,染料吸附量增多,从而提高了电池的光电转换效率。EIS测试结果显示,表面修饰电极的界面电阻大于未修饰电极,界面电阻的增大是暗电流减小和光电转换效率提高的因素之一。 (3)根据加入I-浓度的不同设计了三种电解质,用这三种电解质溶液分别组装电池,测试电池的EIS,分析了阻抗谱的形状,探讨了电解质对电池界面性能的影响。实验发现,电解质对Rk和Cμ的影响都很大。高偏压段Rk和Cμ与外置偏压都呈指数规律变化。在相同的电解液中分别用三电极法和两电极法测试电池阻抗谱,分析-0.8V和-0.9V偏压下阻抗谱的形状特征,讨论测量方法对电极界面性能的影响。结果显示,-0.8V偏压下测试的两电极电池在低频区出现了感抗,而三电极电池在低频区出现了半无限扩散线；-0.9V偏压下,两种电池低频区由于测试限度问题均出现了不完整的圆弧部分,拟合结果显示三电极电池的界面电阻和扩散电阻均小于两电极电池。 (4)用水溶剂提取法从火龙果皮、心里美和紫甘蓝三种天然植物中提取色素,用无水乙醇从冬青叶、麦冬果实、山竹皮、樟树叶、樟树果实等5种天然植物中提取色素,测试了天然染料的UV-vis吸收光谱特征及天然染料敏化的DSSC的性能特征。光电性能测试结果显示,在水溶液榨取的染料中心里美敏化性能最佳；无水乙醇萃取的染料中山竹皮敏化效果最佳,EIS测试结果显示心里美、冬青和山竹皮敏化的DSSCs在暗态下有最大的Rk值,说明暗反应最弱,光电性能最好,和IV测试结果一致。利用超声波萃取法,用无水乙醇和丙酮混合溶液从29种天然植物中提取色素,测试了29种天然染料敏化的电池的紫外可见光吸收光谱和I-V曲线,实验发现29种植物敏化的DSSCs的Voc从0.46V变化到0.64V,Isc从0.05mA·cm-2变化到3.01mA·cm-2。 【关键词】：染料敏化太阳能电池 TiO_2 界面特性 电化学阻抗谱 天然染料
【学位授予单位】：中国矿业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-8
• Extended Abstract8-13
• Contents13-15
• 图清单15-20
• 表清单20-22
• 变量注释表22-23
• 1 绪论23-45
• 1.1 引言23-24
• 1.2 染料敏化太阳能电池的结构、工作原理和性能指标24-28
• 1.3 染料敏化太阳能电池的材料28-41
• 1.4 TiO_2基太阳能电池的研究现状41-43
• 1.5 本论文的主要研究内容43-45
• 2 制备工艺及测试条件对电池界面特性的影响45-61
• 2.1 引言45
• 2.2 理论部分45-51
• 2.3 实验部分51-52
• 2.4 结果与讨论52-60
• 2.5 本章小结60-61
• 3 表面修饰电极的界面特性研究61-91
• 3.1 引言61
• 3.2 实验部分61-62
• 3.3 Cr(NO_3)_3修饰电极的性能研究62-72
• 3.4 Sr(NO_3)_2修饰电极的性能研究72-79
• 3.5 La(NO_3)_3修饰电极的性能研究79-85
• 3.6 其他表面修饰电极的性能研究85-89
• 3.7 本章小结89-91
• 4 电解质对染料敏化太阳能电池界面性能的影响91-101
• 4.1 引言91
• 4.2 实验部分91-92
• 4.3 电解质对DSSCs光电性能的影响92-93
• 4.4 不同电解质组装的DSSCs的EIS测试93-98
• 4.5 三电极法测量DSSCs的阻抗谱98-100
• 4.6 本章小结100-101
• 5 天然染料敏化的太阳能电池的性能研究101-121
• 5.1 引言101
• 5.2 水溶液提取的天然染料作为DSSCs的敏化剂101-107
• 5.3 无水乙醇提取的天然染料作为DSSCs的敏化剂107-111
• 5.4 丙酮和无水乙醇共同提取的天然染料作为DSSCs的敏化剂111-119
• 5.5 本章小结119-121
• 6 结论和展望121-124
• 6.1 结论121-122
• 6.2 展望122-124
• 参考文献124-137
• 作者简历137-139
• 学位论文数据集139

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