强电场电离放电甲烷生成含氧化合物的研究

【摘要】：甲烷的催化氧化制含氧化合物的研究已经做了不少的工作,但是难以实现高选择性条件下的较高转化率,因此离工业化应用还有一定的距离。由于甲烷分子的高稳定性,由天然气直接合成碳二烃在热力学上比较困难,常规的催化转化和氧化偶联尚未取得突破性进展。甲烷的化学转化被誉为面向21世纪的研究课题,各国政府都投入了大量人力、物力从事开发与研究,并不断取得进展。从20世纪80年代中期以来,甲烷氧化偶联制C_2烃的研究和甲烷直接合成化学品所采用新技术、新工艺是当前非常具有挑战性的课题。 针对常规甲烷催化转化和氧化偶联制备含氧化合物的问题,遵循国际化学科学研究前沿“绿色化学”原则,采用自然界存在丰富的CH_4、H_2O和O_2为原料,在绿色友好的常温大气压无任何催化剂的条件下,采用强电场电离放电加速电子及其激励气体分子的极端物理手段,在反应腔体内进行无任何环境污染的非平衡等离子体化学反应,将气体分子激发、电离、离解成CH_4~+、CH_3~+、CH_4~·、H_2O~+、H_2O~·、O_2~+、O(~1D)等活性粒子,生成气态烃及含氧碳氢化合物,整个反应过程实现零污染、零副产品。 在不同的气体组分条件下(H_2O与CH_4,O_2与CH_4,H_2O、O_2与CH_4),研究激励电压、放电频率和气体流量对甲烷转化率、气态烃选择性及甲醇收率的影响。升高激励电压、放电频率和减少气体流量均有利于CH_4的转化及甲醇的产生。气体组分为H_2O-O_2-CH_4条件下,激励电压为2200V、放电频率为10.3kHz、CH_4与O_2的气体流量分别为1000mL/min、50mL/min时,甲烷的转化率最大,高达72.3%,甲醇收率最高达5.78%。 本实验在常温常压无催化剂的反应条件下,采用自然界中丰富的CH_4、O_2和H_2O为原料,合成出高利用价值的化工原料(C_2烃)及清洁环保的替代能源(甲醇),为天然气化工的发展、新能源的开发提供了一种低能耗的新技术,具有重大的科学研究及经济意义。 【关键词】：等离子体合成 甲烷 强电场电离放电 H_2O O_2
【学位授予单位】：大连海事大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2006
【分类号】：TQ221.11
【目录】：

• 第1章 绪论9-15
• 1.1 甲烷生成含氧化合物的研究意义9-10
• 1.2 甲烷转化生成含氧化合物研究进展10-13
• 1.2.1 常规甲烷催化氧化生成含氧化合物的进展10-11
• 1.2.2 甲烷等离子体转化生成含氧化合物进展11-13
• 1.3 本论文研究的主要内容：13-15
• 第2章 强电离气体放电方法与原理15-26
• 2.1 引言15
• 2.2 非弹性碰撞与活性粒子的产生15-17
• 2.3 高气压流柱与强电场的建立17-21
• 2.4 电介质镇流效应与强电离放电体系21-24
• 2.5 非平衡等离子体反应器与主要放电参量24-25
• 2.6 本章小节25-26
• 第3章 CH_4和H_2O、O_2的等离子体化学反应过程26-37
• 3.1 非平衡等离子体化学的主要基元反应26-29
• 3.2 CH_4等离子体的状态29
• 3.3 O_2与甲烷在强电离放电下反应过程：29-31
• 3.4 H_2O与甲烷在强电离放电下反应过程：31-33
• 3.5 H_2O、O_2与甲烷在强电离放电下反应过程：33-36
• 3.6 本章小结36-37
• 第4章 CH_4等离子体转化的实验结果与讨论37-58
• 4.1 引言37
• 4.2 实验流程与实验设备37-38
• 4.3 等离子体合成产物的计算方法38
• 4.4 实验结果与分析38-57
• 4.4.1 生成产物分析计算38-40
• 4.4.2 强电场放电条件下H_2O与甲烷的反应40-47
• 4.4.3 强电场放电条件下O_2与甲烷的反应47-49
• 4.4.4 强电场放电条件下H_2O和O_2与甲烷的反应49-55
• 4.4.5 不同气氛条件下甲烷转化率、产物选择性、收率比较55-57
• 4.5 本章小结57-58
• 第5章 结论与展望58-60
• 参考文献60-63
• 攻读学位期间公开发表论文63-64
• 致谢64-65
• 研究生履历65

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

甲烷和空气部分氧化制合成气    尚丽霞,谢卫国,吕绍洁,邱发礼

甲烷等离子体化学利用及其对新世纪能源、环境和化工的影响    张月萍,刘昌俊,许根慧

电促进甲烷偶联合成碳二烃研究进展    王保伟,许根慧,刘昌俊,陈洪钫

等离子体技术在天然气化工中的应用    王保伟,许根慧,刘昌俊

冷等离子体反应合成甲醇的研究进展    李明伟,姜涛,刘昌俊,许根慧

甲烷催化二氧化碳重整制合成气反应研究进展    徐占林,毕颖丽,甄开吉

低温等离子体技术在催化剂领域的应用    于开录,刘昌俊,夏清,邹吉军,Balder Eliasson

甲烷催化氧化制含氧化合物的研究    尹国川,奚祖威,曹国英

射频等离子体甲烷有氧转化的研究    仲学军

天然气化工的应用研究进展    朱德春;

等离子体电弧数值模拟的研究进展    殷凤良;胡绳荪;高忠林;赵立志;

阴极材料的电弧烧蚀研究    张晖,杨志懋,丁秉钧,顾海澄

集气腔总压对电弧喷射推力器工作过程的影响    肖应超,汤海滨,刘宇

高速电弧喷枪中电弧场的数值模拟    董瑞涛;索双富;

大口径等离子炬与金刚石沉积工艺研究    李惠琪;吕反修;杨让;钟国防;

等离子喷涂能量传递特征及其高效电源研究    杜贵平,黄石生

电磁加速等离子体喷涂技术的原理分析    刘静静;刘宗德;

低温等离子体技术及其在VOCs处理中的应用    林云琴,林和健,王德汉

负载型纳米ZrO_2-Al_2O_3复合载体中ZrO_2的负载量对Ni基催化剂性能的影响    李凝;

磁约束环电子回旋共振激发稳态等离子体的不同形态    余弈;许敏;王俊;闻一之;俞昌旋;

铝合金等离子焊接电弧行为对平焊焊缝成形的影响    韩永全;姚青虎;杜茂华;吴永军;李国伟;

镍基上CH_4-CO_2重整中[OH]与[O]催化的量化研究    徐文媛;龙威;杜瑞焕;李敏;孙世俊;

甲烷介质阻挡放电转化的研究    王保伟;杨宽辉;严义刚;刘永卫;许根慧;

低温等离子体在聚合物材料中的应用    王德禧;

高压微波氢等离子体Balmer线系的实验    翁国峰;湛玉龙;陶利平;付秋明;马志斌;

不溶性阳极系统电镀锡板烧点缺陷研究    李兵虎;

AgNi10低压直流单次分断燃弧机理及电腐蚀形貌的试验研究    谭志龙;陈松;管伟明;郭俊梅;

焊接工艺参数对变极性等离子焊接电弧力的影响    姜祎;徐滨士;吕耀辉;刘存龙;向永华;夏丹;

交流输电线路单相接地潜供电弧自熄特性研究    颜湘莲

低温等离子体催化氧化甲烷合成甲醇的应用基础研究    陈琳

双丝间接电弧焊电弧特性及熔滴过渡研究    张顺善

聚酯低温等离子体表面改性及喷墨印花应用性能研究    王春莹

等离子枪体的换能效果及电弧特性的研究    韩海玲

层状金属复合板件等离子体弧柔性成形技术基础研究    宋文庆

半导体桥等离子体与药剂作用机理研究    冯红艳

基于紫外成像的污秽悬式绝缘子放电检测及评估    王胜辉

冷等离子体脱除分子筛模板剂研究    刘媛

基于多信息融合的激光与脉冲MIG电弧作用机理研究    高莹

小型潘宁离子源中子管离子光学系统的研究    万瑞芸

连续弧等离子点火电源技术研究    陈明敏

橡胶模具等离子体清洗方法研究    沈洋

基于神经网络的电弧炉电流预测模型研究    王晓波

动车组弓网系统电磁骚扰研究    叶畅

滑动弧放电等离子体重整甲烷制氢的研究    钟犁

滑动弧放电等离子体重整燃料制氢实验研究    颜士鑫

纳米ITO粉末制备工艺技术的研究    孙丽达

气相法制备超细锡基无铅焊料粉体的研究    张瑾

脉冲阴极弧电源的设计    汪华磊

用冷等离子体技术制备TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂的方法    宫为民,张秀玲,朱爱民,代斌,张报安,邓新禄,张家良,陆文祺

超细镍基催化剂上CH_4-CO_2重整反应的性能Ⅰ.制备方法对催化剂结构和还原性能的影响    许峥,张鎏,张继炎,张军社

天然气-二氧化碳-水蒸气-氧转化制合成气的研究——稀土助剂的作用    史克英,徐恒泳,张桂玲,王玉忠,徐国林,韦永德

担载型钴金属催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气    路勇，邓存，丁雪加，沈师孔

负载型镍金属催化剂上甲烷与二氧化碳重整制合成气    路勇,余长春,丁雪加,沈师孔,邓存,福建宁德师专化学系

甲烷单加氧酶的催化性能    沈润南,李树本,尉迟力,马清泉

甲烷二氧化碳重整制合成气的镍基催化剂性能 Ⅱ.碱性助剂的作用    许峥,李玉敏,张继炎,张鎏,何菲

一些无机盐对甲烷的液相选择催化氧化    尹国川,奚祖威,曹国英,张秀峰,李萌

溶胶-凝胶法制备甲烷部分氧化制合成气用催化剂    张玉红,许苓,盛世善,陈恒荣,刘盛林,熊国兴

我国能源发展战略研究    史斗,郑军卫

烷基取代的1,3-二氧噁烷类的场电离和电子电离质谱    汪聪慧,曹开星,徐建中

有机质谱年会在南宁举行    启明

气相色谱-场电离飞行时间质谱测定柴油馏分中含硫化合物的形态分布    祝馨怡;刘泽龙;徐延勤;刘颖荣;田松柏;

固相萃取-气相色谱-飞行时间质谱测定柴油中烯烃的碳数分布    徐延勤;祝馨怡;刘泽龙;田松柏;

气相色谱-场电离高分辨飞行时间质谱在柴油详细组成分析中的应用    祝馨怡;刘泽龙;徐延勤;刘颖荣;田松柏;

快原子轰击质谱技术及其应用    胡友川;

色谱—四极质谱联用技术的进展    朱道淳;迈克尔·斯托里;吴福祥;

第八届国际质谱学会议    季桐鼎;

一种新的分析手段——RIS-TOF技术    马万云

质谱学英汉术语及符号(Ⅰ)    

有烧蚀的小钝锥体全目标区流场电离特性的数值分析    魏叔如;庄峰青;彭世镏;严汶子;

原子高激发态及Stark态辐射寿命的研究    谢卫军;黄天成;邹俊生;

稀土Eu原子高激发态的光谱和寿命    戴长建;谢军;肖颖;野仕伟;

飞秒强激光在场电离原子介质中的传播及动理学研究    于承新

ZnO纳米结构及其器件研究    王红军

超冷里德堡原子相互作用及碰撞特性研究    冯志刚

Eu原子束缚态及自电离态光谱的研究    谢军

Ba原子6pnd系列自电离态的研究    袁卫国

超快强激光作用下原子电离与电子加速的理论研究    舒小芳

热解超声分子束条件下苯及其苯的取代物在飞秒激光场中的电离解离研究    梁慧

超冷艳Rydberg原子的电场效应研究    朱兴波