金属基电热整体催化剂稀薄甲烷催化燃烧应用

【摘要】：甲烷作为天然气的主要成分,储量大,热能利用潜力大。其催化燃烧较传统火焰燃烧通过加深甲烷的氧化程度,大大降低了燃料起燃温度,提高了燃烧效率。整体催化剂因其独特的构件化结构及传质传热快等特点,广泛应用于催化燃烧。但因活性组分与载体的物性差异,使其难负载到载体上,从而使整体催化剂粘附稳定性不高,影响活性。 本文以FeCrAl合金为载体,通过高温煅烧、阳极氧化、阳极氧化-生长分子筛三种预处理方式,改变载体表面微环境。分别用溶胶提拉法、喷雾热分解法、复合电镀法负载Lao.7Sro.3Mn03到载体上,经800℃、900℃煅烧,制备出金属基电热整体催化剂。通过增重量、失重量分析,考察了载体预处理方式对催化剂牢固度的影响响,通过XRD、SEM表征手段对整体催化剂的物相和表面形貌进行了分析。通过低浓度甲烷催化燃烧反应,考察了载体预处理方式、反应空速,煅烧温度对整体催化剂催化性能的影响。 考察了溶胶提拉法制备的金属基电热整体催化剂甲烷催化燃烧性能。结果表明,阳极氧化-生长分筛预处理载体催化剂较另外两种方式预处理后表现出更好的低温起燃活性和高温活性,T1o=315℃(甲烷转化10%时反应温度),T90=679℃(甲烷转化90%时反应温度)；各催化剂在12100、24200 mL/(g·h)空速下表现出较36400 mL/(g·h)更好的催化活性；900℃煅烧催化剂普遍表现出较800℃煅烧更好的催化活性。 考察了喷雾热分解法制备的金属基电热整体催化剂甲烷催化燃烧性能。结果表明,阳极氧化、阳极氧化-生长分子筛膜预处理载体催化剂在900℃煅烧,低、中空速下表现出很好的低温起燃活性,T10分别为302℃、310℃。900℃4h煅烧预处理载体催化剂在900℃煅烧低空速下有很好的高温催化活性,T90=658℃。催化剂经900℃煅烧活性普遍好于800℃煅烧,这与溶胶提拉法结论相同。 考察了复合电镀法制备的金属基电热整体催化剂甲烷催化燃烧性能。结果表明,各催化剂在低、中空速下表现出较好的催化活性,T10约在308-350℃,其中分子筛膜催化剂表现出最好的低温起燃活性,T10=308℃。800℃煅烧催化剂低温起燃活性和高温催化活性普遍好于900℃煅烧,这与前两种方法结论相反。 金属基电热整体催化剂的甲烷催化燃烧活性评价在自行设计搭建的电热反应装置上进行。即将FeCrAl合金既作为整体催化剂载体,又作为电加热反应器的直接电热元件。较传统的外加热流动床反应器,升温迅速,短时间即可达到反应所需温度,传热效果好,整体催化剂轴向径向温度梯度小,受热均匀。提高了热能利用率,节约了能量。 【关键词】：甲烷 钙钛矿 整体催化剂 催化燃烧 电热
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：TQ426
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文献综述11-27
• 1.1 整体催化剂11-17
• 1.1.1 整体催化剂概述11
• 1.1.2 整体催化剂的载体11-15
• 1.1.3 整体催化剂制备方法15-16
• 1.1.4 整体催化剂的应用16-17
• 1.2 甲烷催化燃烧17-22
• 1.2.1 催化燃烧理论17-19
• 1.2.2 甲烷燃烧催化剂的发展19-22
• 1.3 钙钛矿型催化剂在甲烷燃烧中的应用22-26
• 1.3.1 钙钛矿型催化剂概述22-24
• 1.3.2 钙钛矿型氧化物催化机理24
• 1.3.3 钙钛矿型催化剂制备方法24-25
• 1.3.4 钙钛矿型催化剂在催化燃烧中的应用25-26
• 1.4 论文的研究内容和目的26-27
• 2 实验部分27-33
• 2.1 实验原料及设备27-28
• 2.2 金属基电热整体催化剂的制备28-30
• 2.2.1 FeCrAl载体的预处理29
• 2.2.2 分子筛膜过渡层的生长29
• 2.2.3 活性组分的制备29-30
• 2.2.4 活性组分的负载30
• 2.3 金属基电热整体催化剂增重量和牢固度的测试30-31
• 2.4 金属基电热整体催化剂的表征31
• 2.4.1 金属基电热整体催化剂XRD表征31
• 2.4.2 金属基电热整体催化剂SEM表征31
• 2.5 实验装置及催化剂的活性评价31-33
• 2.5.1 实验条件31
• 2.5.2 实验装置及催化剂的活性评价31-33
• 3 溶胶提拉法制备La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属基电热整体催化剂的特性33-44
• 3.1 活性组分La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3增重量33
• 3.2 整体催化剂XRD33-34
• 3.3 整体催化剂SEM34-37
• 3.4 整体催化剂的粘附稳定性37-38
• 3.5 整体催化剂甲烷催化燃烧活性38-43
• 3.5.1 反应空速对催化活性的影响38-40
• 3.5.2 载体预处理方式对催化活性的影响40-42
• 3.5.3 煅烧温度对催化活性的影响42-43
• 3.6 小结43-44
• 4 喷雾热分解法制备La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属基电热整体催化剂的特性44-56
• 4.1 活性组分La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3增重量44-45
• 4.2 整体催化剂XRD45-46
• 4.3 整体催化剂SEM46-48
• 4.4 整体催化剂的粘附稳定性48-49
• 4.5 整体催化剂甲烷催化燃烧活性49-54
• 4.5.1 反应空速对催化活性的影响49-51
• 4.5.2 载体预处理方式对催化活性的影响51-53
• 4.5.3 煅烧温度对催化活性的影响53-54
• 4.6 小结54-56
• 5 复合电镀法制备La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属基电热整体催化剂的特性56-68
• 5.1 活性组分La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3增重量56
• 5.2 整体催化剂XRD56-58
• 5.3 整体催化剂SEM58-60
• 5.4 整体催化剂的粘附稳定性60-61
• 5.5 整体催化剂甲烷催化燃烧活性61-66
• 5.5.1 反应空速对催化活性的影响61-63
• 5.5.2 载体预处理方式对催化活性的影响63-65
• 5.5.3 煅烧温度对催化活性的影响65-66
• 5.6 小结66-68
• 结论68-70
• 参考文献70-77
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况77-78
• 致谢78-79

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