薄壁多通孔甲烷化催化剂反应工程基础研究

【摘要】：建立了测定不规则形状催化剂当量直径的实验方法,求解了薄壁多通孔颗粒的等比表面积当量直径和等体积当量直径,为扩散反应模型的建立和有效导热系数的计算提供基础数据。采用浸渍法制备了ZrO2/Al2O3复合载体镍基甲烷化催化剂,在中低温域(340～430℃),压力为0.1～2.5 MPa,原料气H2/CO为1～4.5,空速为8000 mL/(g·h)条件下考察了操作条件对催化剂的活性的影响。采用CO氢助解离机理,建立了双曲型本征动力学模型,通过最大继承法对双曲型本征动力学模型进行参数估值,获得动力学模型参数。基于本征动力学,建立了该催化剂颗粒上的扩散-反应模型计算催化剂的内扩散效率因子。在内循环无梯度反应器中进行了宏观反应速率实验,用得到的宏观反应速率数据对所建立的扩散-反应模型进行了检验,结果表明,所建立的扩散-反应模型是可靠的,适用于工业计算。考察了操作条件对内扩散效率因子的影响,结果表明,升高压力、降低温度都有利于消除内扩散的影响。通过测定固定床轴向和径向的温度分布,研究床层的传热特征。建立了固定床拟均相二维传热数学模型,验证固定床传热数学模型可靠性,并求解径向有效导热系数和壁给热系数。通过直线拟合得到床层径向有效导热系数和壁给热系数与颗粒雷诺数的经验关联式。 【关键词】：甲烷化 薄壁多通孔 动力学 扩散-反应模型 导热系数
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ203.2
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 前言10-12
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 研究的主要内容11-12
• 第2章 文献综述12-25
• 2.1 煤制天然气甲烷化工艺12-15
• 2.1.1 Tops(?)e公司TREMP~(TM)技术12
• 2.1.2 Davy公司CRG技术12-13
• 2.1.3 Lurgi公司甲烷化技术13-14
• 2.1.4 均温甲烷化技术14
• 2.1.5 无循环甲烷化工艺14-15
• 2.2 CO甲烷化催化剂研究现状15-16
• 2.3 CO甲烷化反应动力学16-19
• 2.4 扩散-反应模型19-20
• 2.5 固定床热传导20-22
• 2.6 异形催化剂的应用22-25
• 第3章 薄壁多通孔甲烷化催化剂形状系数的测定25-30
• 3.1 概述25
• 3.2 形状系数和当量直径的测定原理25-26
• 3.2.1 形状系数的定义25-26
• 3.2.2 测定原理26
• 3.3 实验装置和流程26-27
• 3.4 规整圆柱颗粒形状系数测定27-28
• 3.4.1 规整圆柱颗粒床层压降测量27
• 3.4.2 规整圆柱颗粒形状系数的计算27-28
• 3.5 薄壁多通孔颗粒形状系数测定28-29
• 3.5.1 薄壁多通孔颗粒床层压降测量28
• 3.5.2 薄壁多通孔颗粒床层空隙率测定28
• 3.5.3 薄壁多通孔颗粒形状系数的计算28-29
• 3.6 小结29-30
• 第4章 ZrO_2/Al_2O_3复合载体镍基甲烷化催化剂本征动力学30-43
• 4.1 概述30
• 4.2 催化剂制备30-31
• 4.3 催化剂活性评价31-34
• 4.3.1 仪器标定31
• 4.3.2 催化剂装填31-32
• 4.3.3 催化剂还原32
• 4.3.4 反应装置和流程32-33
• 4.3.5 数据分析和处理33-34
• 4.4 操作条件对反应的影响34-36
• 4.4.1 温度对反应的影响34
• 4.4.2 压力对反应的影响34-35
• 4.4.3 H_2/CO对反应的影响35-36
• 4.5 反应动力学36-41
• 4.5.1 消除内扩散和外扩散36
• 4.5.2 动力学实验数据36-38
• 4.5.3 动力学模型38-39
• 4.5.4 参数估值与模型检验39-41
• 4.6 小结41-43
• 第5章 薄壁多通孔催化剂颗粒扩散-反应模型43-56
• 5.1 概述43
• 5.2 扩散-反应模型的建立43-48
• 5.2.1 模型方程44-46
• 5.2.2 模型求解46-48
• 5.3 宏观动力学实验数据48-51
• 5.3.1 实验条件48
• 5.3.2 实验流程48-49
• 5.3.3 实验步骤49
• 5.3.4 数据处理49-51
• 5.4 内扩散效率因子51-53
• 5.5 操作条件对内扩散效率因子的影响53-55
• 5.5.1 温度的影响53-54
• 5.5.2 压力的影响54-55
• 5.6 小结55-56
• 第6章 气体流动状态下多通孔颗粒传热研究56-68
• 6.1 概述56
• 6.2 实验流程56-58
• 6.3 实验数据58-60
• 6.4 固定床传热数学模型60-64
• 6.4.1 模型建立60-62
• 6.4.2 模型求解62-64
• 6.5 结果与讨论64-66
• 6.5.1 传热参数的关联64-65
• 6.5.2 计算值与实验值比较65-66
• 6.6 小结66-68
• 第7章 结论和展望68-70
• 7.1 结论68-69
• 7.2 展望69-70
• 参考文献70-76
• 致谢76-77
• 硕士学习期间发表论文情况77

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