加压条件下MgO/BaCO_3催化剂上甲烷氧化偶联反应性能及失活 Ⅰ.压力对催化剂表面结构的影响

【摘要】：考察了ＭｇＯ／ＢａＣＯ３催化剂上加压条件下甲烷氧化偶联反应的性能．结果表明，加压下甲烷转化率及Ｃ２选择性都明显下降，且当压力再恢复至常压后，其性能仍不能恢复，说明催化剂已经失活．ＸＲＤ谱表明，加压失活催化剂表面有部分ＭｇＣＯ３生成．但是，活性相ＭｇＯ部分碳酸化转变为ＭｇＣＯ３不是导致催化剂失活的主要原因，因为ＭｇＣＯ３的分解温度远低于反应温度，常压下其性能应当恢复．ＳＥＭ结果表明，加压失活催化剂的颗粒增大．ＸＰＳ表征结果表明，加压失活催化剂中的ＢａＣＯ３向表面富积，致使催化剂表面活性相ＭｇＯ的浓度和催化剂比表面积降低．根据以上结果可以认为，催化剂中的ＢａＣＯ３向表面富积的过程中会部分覆盖活性相ＭｇＯ，从而会使催化剂中ＭｇＯ与ＢａＣＯ３之间的协同作用遭到破坏，导致催化剂失活． 【作者单位】： 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室 石油大学化学工程系
【关键词】： 氧化镁 碳酸钡 失活 表面结构 表征 甲烷 氧化偶联
【基金】：中国科学院兰州化学物理研究所所长择优基金
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 加压条件下ＭｇＯ／ＢａＣＯ３催化剂上甲烷氧化偶联反应性能及失活＊Ⅰ．压力对催化剂表面结构的影响刘育刘旭霞薛锦珍侯瑞玲张兵（中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室，兰州７３００００）余长春沈师孔（石油大学化学工程系，北京１０２２００

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