强电场中甲烷活化的汤生模型及反应动力学分析

【摘要】：在强电场等离子体中,由于电子能量分布较大地偏离玻尔兹曼函数,文中采用汤生(Townsend)电离模型推导了平行电极介质势垒放电中高能电子碰撞使甲烷分子裂解为自由基的速率常数,得到了与放电电压相关联的自由基生成速率常数表达式。以选择的49个自由基反应为基础,对反应中生成的12种稳定分子和自由基的动力学行为进行了数值模拟。模拟得到的甲烷平衡转化率,C2烃收率和选择性较好地符合实验结果。在此基础上,进行了各反应对生成物贡献的动力学分析。分析表明甲烷转化主要依靠电子碰撞,C2烃生成是多种自由基反应共同作用的结果。同时指出了起主要作用的一些自由基反应。 【作者单位】： 四川大学化工学院 四川大学化工学院 四川大学化工学院 四川大学化工学院 四川大学化工学院
【关键词】： DBD等离子体 反应动力学 甲烷活化 速率常数 强电场 C烃
【基金】：国家自然科学基金资助项目(10475060)
【分类号】：O643.1
【正文快照】： 介质势垒放电(D ielectric Barrier D ischarge,简称DBD)是一种常用的甲烷活化的冷等离子体形式[1]。近年来,DBD等离子体技术用于甲烷偶联的研究日益活跃[2—6]。等离子体反应体系中反应速率虽快,但产物、尤其是中间产物复杂。大多情况下无法通过直接测量反应过程和中间产物

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